活性焦在120～200℃低温范围内能通过选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）将烟气中的NOx净化,避免了因V2O5/WO3/Ti O2类传统脱硝催化剂因窗口温度高（300～400℃）需要将脱硫后的烟气在脱硝时再次升温,可节约大量能源。此外,活性焦干法联合脱硫脱硝技术还有脱硫脱硝一体化、硫资源化、不耗水等优点,适于大流量低温烟气的净化。近年来,国内建成的活性焦干法烟气净化装置超过100套。与此同时,消耗了国内1/3煤炭的约50万台燃煤工业锅炉,由于单台锅炉烟气量小、排烟温度低（70～110℃）,一直以来缺乏经济、有效的脱硝技术。活性焦在低温下可将NO催化氧化（Catalytic Oxidation,CO）成高活性的NO2,再与锅炉烟气湿法脱硫系统的碱液反应脱除。低温烟气的活性焦催化氧化脱硝近年来逐渐成为研究热点。迄今,在活性焦低温脱硝机制及优化的研究中,尝试将活性焦的孔结构、表面化学与其催化脱硝性能关联,并利用酸碱处理、负载含氧含氮官能团或金属等方法将活性焦改性以提升脱硝性能。然而,尚未得到能指导实践的共识。究其原因,研究中选用的炭材料由于原料、制备方法、生产工艺而差异较大固然是重要因素,但对于构成活性焦物质及结构基础的多聚芳环系统关注较少,以及通过化学改性增加的酸/碱官能团、引入的含氧/氮活性中心可能会扭转反应的路径,或是造成研究结论相互矛盾的根本原因。煤是活性焦的主要原料,为优化活性焦指标,商用活性焦通常以配煤生产。然而,原料煤及配煤对活性焦性能尤其是脱硝性能的影响及强化的机制尚不清晰。此外,再生循环性能是反映活性焦烟气净化技术、尤其是催化氧化脱硝技术竞争力的重要指标,氧化产生的NO2吸附在活性焦孔隙中逐渐饱和,需要通过再生以恢复其吸附和催化能力。因此,活性焦再生脱附特性也是活性焦脱硝机理和性能优化研究的重要内容。为探索低温烟气选择性催化还原脱硝及催化氧化脱硝的机制,优化烟气脱硝活性焦、反应器及工艺,论文主要开展了如下研究工作:采制国内不经化学改性、不负载活性金属的典型原生活性焦样品,运用密度函数理论（Density Functional Theory,DFT）解析活性焦的N2吸附/脱附等温线、表征活性焦孔结构,采用X光电子能谱分析活性焦表面元素含量、利用酸碱滴定表征活性焦表面酸碱位含量、傅里叶红外光谱（FT-IR）表征活性焦表面官能团特征、扫描电子显微镜表征活性焦微观形貌;利用固定床反应装置研究、评价活性焦SCR脱硝的活性,结合脱硝过程中活性焦孔结构、表面元素含量及表面化学的演变,甄别影响活性焦低温脱硝性能的关键因素,探究活性焦选择性催化还原脱硝机制,准确关联活性焦组成、结构与其低温脱硝性能的“构效关系”;提出并测算活性焦的NH3吸附容量,作为定量表征活性焦SCR脱硝性能指标;选取不同变质程度的典型煤种为原料,采用单种煤或配煤试制活性焦,基于活性焦脱硝的“构效关系”指导活性焦表面化学性质及孔结构的调节、改善活性焦脱硝性能;在此基础上,研究基于移动床工艺在150～350℃温度范围内负载NH3提升脱硝性能的可行性;研究、关联活性焦孔结构、表面化学与其70～110℃低温条件下催化氧化脱硝性能间的“构效关系”与作用机制;研究温度、烟气成分等影响活性焦低温催化氧化脱硝规律和机制;开展活性焦催化氧化脱硝-热再生循环实验,研究循环过程中活性焦孔结构及表面化学的演变规律;分析脱附产物、脱附量,表征活性焦再生脱附特性、循环脱硝性能,明晰活性焦催化氧化脱硝的热再生脱附机制。论文研究的主要结论:1)活性焦孔隙的主要作用是提供SCR反应的通道和场所,活性焦的表面化学性质才是影响活性焦脱硝性能的关键因素。活性焦SCR脱硝催化活性与活性焦表面氧元素含量和酸性位数量有一定的相关性,其线性相关系数R~2分别为0.853和0.891。与此同时,活性焦SCR脱硝催化活性与其NH3吸附容量呈较强的线性相关性（R~2为0.943）。通过倍增NH3/NO比并不能明显提升活性焦NO平衡转化率,证明活性焦自身特性是影响SCR脱硝活性的关键。羧基和羟基作为典型的酸性含氧官能团,其与NH3反应生成CO—（NH4+）和O—（NH4+）是活性焦SCR脱硝反应的关键。2)霍林河褐煤、府谷长焰煤单种原料煤制备的活性焦,其堆积密度、耐磨/耐压强度指标无法满足活性焦国家标准的要求。单种煤制备活性焦的SCR脱硝活性的高低排序为:弱黏煤＞无烟煤＞长焰煤＞褐煤。低变质程度褐煤及长焰煤制备的活性焦,中孔的比例较高,但炭化活化收率低,表面官能团并不发达,尤其是表面酸性含氧官能团含量低,导致SCR脱硝性能较差。大同弱黏煤和太西无烟煤配煤制备的活性焦,其孔结构发育兼具了两种原料煤的特点,比表面积和孔结构参数介于利用单种煤制备的活性焦之间;配煤制备的活性焦表面官能团丰富,酸/碱位的总含量高于利用单种煤制备的活性焦,特别是增加了酸性含氧官能团含量,促进了活性焦SCR脱硝性能的提升。3)移动床活性焦烟气净化工艺条件下,在稍高温度范围（150～350℃）先负载NH3再脱硝具有可行性,尤其在350℃时负载NH3显著强化了活性焦的脱硝性能。该温度条件下NH3主要以化学态与活性焦结合,生成吡啶和吡咯等碱性含氮官能团,供电子能力较强,从而强化了活性焦的SCR脱硝性能。4)在70～110℃的温度范围内,温度越低,活性焦的催化氧化脱硝性能越好;烟气中SO2和H2O在低温条件下对活性焦脱硝活性有着强烈的抑制作用;表面官能团是影响活性焦催化氧化脱硝性能的关键,表面酸性含氧官能团产生的斥力和位阻效应会阻碍NO和O2参与反应,多聚芳环的π键可以提供电子促进催化氧化脱硝。在活性焦催化氧化脱硝的初始阶段,逸出的少量NO2是NO与活性焦表面碱性含氧官能团C=O直接发生反应的产物。在不含O2的条件下,NO在供电子能力强的活性位发生化学吸附,获取电子并且占据活性位。由于O2得电子能力强于NO,当O2存在时,O2获取电子形成的（C-O2—）与NO结合生成(C-NO3-1),在微孔孔压的作用下生成NO2填充在活性焦的微孔内。5)经6次催化氧化脱硝-热再生循环后,活性焦的脱硝活性没有出现明显衰减;催化活性强、孔容小的活性焦脱附性能较好;随着循环次数的增加,脱附产物由NO逐渐转化为NO和NO2,且脱附产物总量不断增加;催化氧化过程中生成的NO2不断填充微孔,在热再生时起到活化剂的作用,对微孔壁烧蚀从而造孔;NO2被C元素还原成NO脱附,当催化氧生成的NO2在微孔中填充越来越多,部分NO2未被还原就直接被脱附,随着循环进行NO2脱附量呈现递增趋势。