【摘 要】
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燃料电池是一种可以高效实现化学能转换为电能的储运装置,研究燃料电池运行过程中的决速步骤氧还原反应（ORR）对燃料电池的商业化大规模发展具有重要意义。虽然Pt/C在氧还原反应中表现出良好的性能,但由于其稀缺性与低耐久性阻碍了燃料电池的进一步发展。过渡金属基催化剂被认为是可以在燃料电池中有效替代Pt/C表现出良好活性的一类低成本催化剂。然而,过渡金属基催化剂在制备过程中容易产生结构崩塌、原子团聚等问题
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燃料电池是一种可以高效实现化学能转换为电能的储运装置,研究燃料电池运行过程中的决速步骤氧还原反应（ORR）对燃料电池的商业化大规模发展具有重要意义。虽然Pt/C在氧还原反应中表现出良好的性能,但由于其稀缺性与低耐久性阻碍了燃料电池的进一步发展。过渡金属基催化剂被认为是可以在燃料电池中有效替代Pt/C表现出良好活性的一类低成本催化剂。然而,过渡金属基催化剂在制备过程中容易产生结构崩塌、原子团聚等问题,严重影响其氧还原活性。为了解决这些问题,本论文基于缺陷锚定法的启发,对过渡金属基催化剂的合成进行了一部分的优化。在合成时发现,催化剂载体中富含的缺陷并不能对金属原子进行锚定,而当载体中含有锌位点时,高温条件下锌位点挥发,铁原子可以取代锌原子位置,形成氧还原活性更强的铁基催化剂。该催化剂在酸性与碱性介质中表现出良好的氧还原活性,具体表现为:（1）催化剂在酸性介质中起始电位达到0.9197 V,半波电位达到0.7879 V,RRDE测得转移电子数接近4,过氧化氢产率低于2%,38 m V dec-1的Tafel斜率优于Pt/C,表明催化剂具有良好的反应动力学。同时催化剂表现出比商用Pt/C更好的耐久性与甲醇耐受性,经过5000次CV循环之后半波电位仅下降13 mV。在燃料电池测试中最高功率密度为361 m W/cm~2,并对其测试条件进行了优化。（2）催化剂在碱性介质中表现出良好氧还原活性,起始电位达到1.07 V,半波电位达到0.9 V,低于3%的过氧化氢产率与48.2 m V dec-1的Tafel斜率表明催化剂在碱性介质中具有较低的极化阻力,其耐久性与甲醇耐受性均优于Pt/C,经过5000次CV循环之后半波电位仅下降7 m V,并在碱性介质中进一步对催化剂的合成原理进行了探究。
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