【摘 要】
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气溶胶广泛分布在大气环境中,对空气质量和环境气候等领域有着深远的影响。新粒子形成是大气气溶胶的重要来源,成核是新粒子形成的关键步骤。深入探究气溶胶的成核机制对空气污染防治方案的制定和环境气候的预测具有重要的指导作用。针对气溶胶成分复杂、数密度低的特点,本文结合串联质谱技术和可调谐红外激光系统,搭建了一套红外光解离光谱仪。为了解析实验光谱,本文基于机器学习势场和红外光谱模拟方法,设计并实现了一种红外
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气溶胶广泛分布在大气环境中,对空气质量和环境气候等领域有着深远的影响。新粒子形成是大气气溶胶的重要来源,成核是新粒子形成的关键步骤。深入探究气溶胶的成核机制对空气污染防治方案的制定和环境气候的预测具有重要的指导作用。针对气溶胶成分复杂、数密度低的特点,本文结合串联质谱技术和可调谐红外激光系统,搭建了一套红外光解离光谱仪。为了解析实验光谱,本文基于机器学习势场和红外光谱模拟方法,设计并实现了一种红外光解离光谱数据解析算法。红外光解离光谱的实验测量结合数据解析,可用于检测成核团簇的组分和结构信息,为气溶胶成核模型的完善提供实验证据。本文的主要内容如下:为了精确测量成核团簇的组分和结构信息,本文结合串联质谱技术和可调谐红外激光系统搭建了一套红外光解离光谱仪。针对离子冷却时间、缓冲气体浓度以及离子导引装置的直流电压等关键参数进行优化,线性离子阱对碘离子的分辨率能达到977,并且对碘离子和硫酸氢根离子的隔离效率高于80%,可为下一级质谱提供足够强的离子束。通过逐级优化离子偏转聚焦装置和反射器的电压参数,飞行时间质谱对硫酸氢根离子的分辨率能达到2390,可实现成核团簇组分信息的高精度测量。针对激光系统中的光学参量振荡器和光学参量放大器进行调优,激光波长的最大误差不到1nm,并且在3000-4400 cm-1范围内激光的能量均在20 mJ以上。通过设计高压脉冲信号、数据采集设备和激光系统的控制时序,确定了红外光解离实验的时序控制方案。为了准确且快速地解析红外光解离光谱仪测得的实验光谱,本文设计并实现了一种光谱数据解析算法。该算法的关键步骤是构造机器学习势场和实现基于速度自相关函数的红外光谱模拟方法,实现这两个步骤可有效提高光谱解析算法的精度和效率。测试结果表明该算法的精度能达到量子化学水平,效率约为量子化学方法的10000倍。基于该算法,首先对(H2O)8,9团簇的红外光谱进行了模拟,准确再现了实验光谱在3000-3800cm-1范围内的三个特征峰,说明算法具备解析小尺寸团簇实验光谱的能力;然后对(H2O)32,48,113团簇的红外光谱进行了模拟,分析出实验光谱中不同位置特征峰的归属,说明算法具备解析大尺寸团簇实验光谱的能力;最后在不同温度下对(H2O)475团簇的红外光谱进行了模拟,并分析出(H2O)475团簇在不同温度下的结构特征,说明算法可分析温度对实验光谱的影响。上述结果验证了该算法可实现气溶胶成核团簇实验光谱的精确解析。
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