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本文选用介孔材料作为载体,制备了一系列具有高硫容、高利用率及可再生的高温煤气脱硫剂,同时考察了制备条件,不同类型介孔结构及稀土金属氧化物的添加对脱硫剂脱硫性能的影响。主要工作分为以下三个部分:1.Zn-Fe-Mn/MCM-48脱硫剂的制备及再生过程分析:采用溶胶-凝胶法制备了一系列50%Zn-Fe-Mn/MCM-48脱硫剂并在550 ℃下调查其脱硫性能。其中,50%1Zn2Fe2Mn/MCM-48脱硫剂具有最大的硫容(13.2 g-S/100g脱硫剂)和利用率(66.1%)。MCM-48载体在低于700 ℃时具有极其优异的热稳定性。八次硫化-再生循环后,MCM-48的介孔结构仍保持完整。50%1Zn2Fe2Mn/MCM-48脱硫剂的再生过程分析表明在硫化-再生循环过程中脱硫剂硫容的降低是因为Zn O被还原为Zn单质,Zn单质迁移到脱硫剂的表面并在脱硫剂表明聚集,然后脱硫剂表面的Zn单质蒸发。TPO测试表明ZnO脱硫剂的再生温度应该高于700 ℃。2.制备方法对Mn_xO_y/MCM-48脱硫剂脱硫性能的影响:在不同条件下制备了一系列50%Mn/MCM-48脱硫剂,包括不同的合成方法、前驱体化合物、煅烧温度和升温速率。合成方法和前驱体化合物影响活性组分的分散性,而煅烧温度和升温速率影响活性组分的分散性和MCM-48载体的结构,而这些是影响脱硫效率的重要参数。所以,活性组分的分散性越高,MCM-48载体结构越完整,脱硫剂的脱硫性能越好。因此,最佳的脱硫剂是采用溶胶-凝胶法,以Mn(Ac)2溶液为前驱体,在550 ℃温度下以2 o/min升温速率煅烧制得。3.载体孔道结构及稀土金属氧化物的添加对脱硫剂脱硫性能的影响:通过溶胶-凝胶法制备不同载体以及添加不同稀土氧化物的脱硫剂。同时考察通入不同含量水蒸气时Mn/MCF脱硫剂的脱硫性能。Mn/MCF因为具有三维孔道、较大的孔径等优点较其他三种脱硫剂(Mn/MCM-48、Mn/MCM-41和Mn/SBA-15)具有更好的脱硫性能。在Mn/MCF中添加稀土氧化物能使活性组分更好的扩散,但是95Mn5Ce/MCF、95Mn5La/MCF和95Mn5Sm/MCF的硫容较Mn/MCF有轻微的下降。三种脱硫剂中,95Mn5Ce/MCF的脱硫性能最好。Mn/MCF的脱硫精度随着水蒸气的增加而降低。在含有5%水蒸气的条件下Mn/MCF能保持较好的脱硫效率,并且具有较好的再生性能。