【摘 要】
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超级电容器作为一种高效的电化学储能装置,在许多可再生能源中发挥着至关重要的作用。金属钴基化合物作为超级电容器的电极材料已被广泛研究,但由于离子/电子扩散迟缓和电子导电性差导致低的电化学性能,限制了其在储能方向发展。因此,开发新型的金属钴基化合物电极材料,是实现超级电容器的高储能性能的关键。比其相对应的氧化物,钴基硫化物在导电性、氧化还原性能方面表现出优越的电化学特性。与硫化物相比,金属钴基硒化物具
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超级电容器作为一种高效的电化学储能装置,在许多可再生能源中发挥着至关重要的作用。金属钴基化合物作为超级电容器的电极材料已被广泛研究,但由于离子/电子扩散迟缓和电子导电性差导致低的电化学性能,限制了其在储能方向发展。因此,开发新型的金属钴基化合物电极材料,是实现超级电容器的高储能性能的关键。比其相对应的氧化物,钴基硫化物在导电性、氧化还原性能方面表现出优越的电化学特性。与硫化物相比,金属钴基硒化物具有更好的电导率、更高的电化学活性以及更好的应用前景。本文通过对各类超级电容器电极材料的储能机理研究以及进展,提出采用复合高导电材料来制备金属钴基硫化物和硒化物以及它们的复合材料。主要研究了所制备电极材料的形貌、元素组成,孔径分布等结构表征,测量其电化学性能与结构之间的规律以及对超级电容器的储能影响。工作内容如下:1、通过多步实验成功制备了以沸石咪唑框架（ZIF-67）为牺牲模板,在泡沫镍基底上原位生长了分层多孔Co9S8纳米线阵列。引入ZIF-67模板剂,有利于形成多孔结构;提供大的表面积和短的扩散通道;减少体积膨胀以及保证结构的稳定性。ZIF-67衍生的Co9S8材料,由于具有丰富的氧化还原位点和高导电性,显示出较高的比电容。电化学结果表明,Co9S8/NF电极在1 A g-1电流密度下的比电容为2952.4 F g-1,20 A g-1时的保持率为75.5%,5000次循环后能保持75%。此外,组装了Co9S8/NF//AC ASC,在799.8W kg-1的功率密度下,有48.2 Wh kg-1的能量密度,5000次循环后能保持77%。2、为了提高钴基化物的倍率性能和循环性能,使用Se粉为硒源,同样以ZIF-67为模板剂在泡沫镍基底上成功的制备了CoSe2纳米片。改变水热温度来探究对生成的CoSe2材料的结构和电化学性能的影响。结果显示,CoSe2-180电极材料展现更加优异的电化学性能,其独特的纳米片状结构提供高的活性表面以及快速的离子传输通道;片状相互交叉相连形成的网络结构能提供快速的电子传递通道;ZIF-67骨架不仅是快速电子转移的路径,而且适应了氧化还原过程中硒化物的体积膨胀。受益于独特的多孔结构,CoSe2-180电极表现出高的比电容(1939.6 F g-1),出众的倍率性能（84%）和优异的循环性能（84%）。CoSe2-180//AC ASC器件在800.8 W kg-1的功率密度下,可以达到45.6 Wh kg-1的高能量密度,好的循环性能（5000圈后保持率为80%）。3、使用S粉和Se粉同时作为硫源和硒源,采用水热法在泡沫镍上成功的制备了Co3S4/CoSe2纳米片。探究了不同量的硫源和硒源,对生成的钴基硒硫化物的形貌和电化学性能影响。合成的纳米片状结构提供了一个大的表面积,既可以作为电解质离子的储存场所,又可以促进离子在电解质和材料内部的运输和扩散,增强了电化学行为。分析了S2-和Se2-的协同效应对改善材料电化学性能的影响。电化学结果表明,Co3S4/CoSe2（1:1.5）电极在电流密度1 A g-1时,比电容为2535.2 F g-1,20 A g-1时比电容保持率为72.7%,5000次循环后能保持72.5%。此外,以Co3S4/CoSe2（1:1.5）为正极组装了Co3S4/CoSe2（1:1.5）//AC ASC,在799.8 W kg-1的功率密度下,显示出47.1 Wh kg-1的最大能量密度,经过5000次循环后能保持75%。
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