氨硼烷合成、性能及转化的研究

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随着经济的快速发展与人口的迅猛增长,能源的需求量日益膨胀已成为亟待解决的焦点问题。虽然化石燃料仍占据能源结构的大幅比例,但化石燃料是不可再生资源,并给环境带来严重污染,由此产生的严重的能源危机问题日益突显。解决此问题的关键因素是开发新型可再生低碳绿色能源及其高效清洁储存转化技术。而氢能具有环境友好、能量密度高的特点,是一种极具发展潜力的新型能源。如何实现氢的高效制备与储存是制约该能源发展的主要瓶颈。由于氨硼烷含氢量较高(19.6wt%),自从20世纪50年代氨硼烷(AB)首次被合成以来,AB及其相关化合物作为储氢材料受到研究人员广泛关注。本论文围绕AB的合成方法、Ni负载BN材料催化剂催化AB放氢和AB转化为BN纳米材料等方面开展研究。1.采用氟硼酸铵和硼氢化钠作为反应原料制备AB,反应步骤如下:第一步,各原料在装有二氧六环溶剂的带有回流装置实验容器内反应,经过一段时间加热后得到溶解氨硼烷的二氧六环溶液;第二步,利用旋转蒸发仪对该溶液进行加温的旋干处理,得到氨硼烷产品。在此过程中,利用旋转蒸发仪回收的二氧六环,可作为该制备氨硼烷过程中的溶剂多次重复使用。本合成方法首次使用氟硼酸铵作为原料,合成方法简单,产品产率大,纯度较高(98%)。2.以BN纳米球、BN微米棒状纤维作为载体,使用化学浸渍还原法将Ni纳米颗粒负载到相应的载体上形成一系列Ni/BN催化剂。该系列的催化剂负载率分别为6.8wt%、9.0wt%、9.2wt%以及12wt%。用该系列催化剂进行催化水解AB放氢实验。实验结果证实,随着负载率的提升,AB水解放氢速率有所提高。同时研究温度对催化剂的影响,并计算出该催化剂的活化能以及反应的焓变与熵变。3.以AB作为前驱体制备BN纳米材料。通过控制升温速率与保温时时长等条件可制备出纳米晶片,表征出该晶片的厚度仅为数纳米。采用不同温度与气氛对AB进行一系列退火处理,并对产物进行比较。
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