【摘 要】
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随着我国工业化与现代化进程的加快,我国氮氧化物排放量居高不下,由此产生的酸雨、光化学烟雾等环境问题日益严重。选择性催化还原技术(SCR)相对其他脱硝技术,具有技术成熟、
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随着我国工业化与现代化进程的加快,我国氮氧化物排放量居高不下,由此产生的酸雨、光化学烟雾等环境问题日益严重。选择性催化还原技术(SCR)相对其他脱硝技术,具有技术成熟、NOx脱除效率高、氨逃逸率低等优点,已经成为脱硝技术的主流。目前,钒系催化剂在工业中应用广泛,但钒基催化剂存在易中毒、成本高、脱硝温度高等缺点。本文以廉价易得的蒙脱土为原材料,通过不同元素柱撑制备柱撑蒙脱土载体,以Mn为活性组分,通过传统的浸渍法制备低温SCR脱硝催化剂。通过催化剂的考察指标NOx转化率与N2选择性,评价低温催化剂的脱硝活性;研究催化剂的制备参数、不同元素柱撑、不同复合元素柱撑比例对催化剂脱硝活性的影响;并通过XRD、N2-吸附脱附等温线、扫描电镜分析、程序升温NH3脱附分析表征方法,分析催化剂的物理化学性质。以MnOx-Zr-PILM为研究对象,研究了载体煅烧温度、Mn负载量、催化剂煅烧温度三个制备参数对催化剂脱硝活性的影响。研究表明,催化剂最优的制备参数为:Zr柱撑蒙脱土煅烧温度为400℃、Mn负载量为10wt.%、催化剂煅烧温度为300℃。脱硝活性实验结果表明,NOx转化率随着反应温度的升高而升高,N2选择性随着反应温度升高而降低。根据优选的制备参数,研究了 Al、Cr、Fe三种元素单独柱撑蒙脱土催化剂对脱硝活性的影响。研究表明:不同元素柱撑载体对催化剂的物理化学性质影响不同,通过N2吸附脱附等温线,研究了锰基单元素柱撑蒙脱土催化剂的孔径结构与比表面积,柱撑之后的蒙脱土比表面积增大,孔径主要以介孔为主的裂缝型孔型。比表面积从大到小为MnOx-Fe-PILM>MnOx-Cr-PILM>MnOx-Al-PILM;通过扫描电镜与 XRD,研究活性组分锰在催化剂表面的分散状况,发现10wt.%锰具有较好的分散性;单元素柱撑蒙脱土制备催化剂低温 SCR 脱硝活性顺序为:MnOx-Fe-PILM>MnOx-Cr-PILM>MnOx-Al-PILM。选用Cr、Fe两种元素与Zr元素复合,制备锰基复合柱撑蒙脱土 SCR脱硝催化剂,研究复合柱撑元素比例对锰基复合柱撑蒙脱土 SCR催化剂活性的影响。研究表明:MnOx-Zr5Cr15-PILM催化剂具有最优的NOx转化率,在整个温度区间内与纯Zr制备的催化剂脱硝效率相当;Zr与Fe不同比例柱撑制备的催化剂中,MnOx-Zr5Fe15-PILM催化剂具备最优的NOx转化率,且高于锰基铁柱撑蒙脱土催化剂,Zr-Fe不同比例制备的催化剂在整个实验温度区间内N2选择性较好,Fe元素的加入可以降低催化剂的氧化性,抑制生成N2O,提高了催化剂的N2选择性。
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