荧光染料取代基和聚集调控用于金属离子(Al3+,Ag+)和蛋白(HSA)检测的研究

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因为具有灵敏度高、选择性好、线性范围宽、易于操作等优点,荧光传感器已经在环境保护、医学研究、生命科学等众多领域得到了广泛的应用。由于荧光传感器的独特优势,本论文以3-羟基黄酮和方酸菁染料为母体荧光团进行如下研究并将其用于金属离子(Al3+,Ag+)以及蛋白(HSA)的检测。通过研究不同取代基团对激发态分子内质子转移(ESIPT)的影响,发现ESIPT分子的烯醇式-酮式互变异构受其取代基效应的影响。基于此研究发现,以3-羟基黄酮为母体荧光团,分别合成了烯丙基碳酸酯取代的荧光探针(FA)和甲基醚取代的荧光探针(FM)。与FM相比,FA能够选择性地比率检测Al3+。通过计算,荧光探针(FA)对铝离子的检测限为0.8μM,这一检测限远低于世界卫生组织(WHO)规定的饮用水中Al3+限定标准。此外,FA被成功用于实际水样品和活细胞中的Al3+检测。方酸菁染料(SQ)是近年发现的一类特殊的近红外荧光染料,针对SQ的背景荧光强度与其聚集程度密切相关,分别合成了苯取代的菁染料(SQ-B)和芘取代的菁染料(SQ-P)。与SQ-B相比,SQ-P通过π-π键,C-H…π键以及疏水等多重相互作用在水溶液中自组装成纳米颗粒,由于聚集诱导荧光淬灭(ACQ)性质,有效地降低其分子背景荧光。当人血清白蛋白(HSA)存在时,HSA诱导SQ-P解聚,实现高灵敏地检测对HSA。此外,SQ-P被成功地用于实际血液样本中HSA的检测。基于SQ独特的光谱学特征,合成了新型菁染料(PD-SQ)。借助于PD-SQ与牛血清白蛋白(BSA)在水溶液中的静电以及疏水相互作用,成功构建新型近红外(NIR)荧光混杂体系(PD-SQìBSA)。Ag+在内的各种金属离子不能诱导PD-SQ解聚,通过静电和疏水相互作用,BSA却可诱导其部分解聚。当BSA和Ag+同时存在时,通过多种S-Ag键的协同结合作用,BSA和Ag+使PD-SQ几乎完全解聚,实现PD-SQìBSA在纯PBS溶液中选择性地检测Ag+。通过计算,PD-SQìBSA对Ag+的检测限约为8.99×10-8 M,这一数值远低于WHO规定的饮用水中Ag+最高允许含量。
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