介孔硅铝材料的合成、介观结构的仿生应用与纳米空间的功能化研究

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本论文致力于:1 以非离子型表面活性剂为结构导向剂,以沸石原粉或沸石结构导向剂为原料,合成各种具有不同有序度、铝含量、结构和酸性的介孔硅铝材料,并采用原位硅铝核磁对其形成过程进行表征;2 以各种形貌的SBA-15和SBA-16 为模板剂,仿生合成各种氧化锰纳米结构;3 采用分子工程学方法,在介孔SBA-15 表面接枝具有纳米级空腔的PAMAM 树枝形聚合物,并通过金属离子配位,再还原,制备出金属或双金属纳米粒子-介孔硅复合物,通过邻苯二甲酰亚胺修饰的不同代数的PAMAM 接枝的介孔硅与稀土Eu3+配位,敏化铕离子的荧光,共缩合方法合成出了手性离子液体接枝的介孔硅。在第二章中,以沸石FAU-X 原粉合成出了具有不同有序度的MAS-X1-MAS-X7,由于盐效应的影响,MAS-X3 比MAS-X1 的孔壁厚度增加;以FAU-Y沸石结构导向剂为原料,合成出了具有不同酸度的介孔硅铝材料MAS-Y、MAS-Y1 和MAS-TY,原位的硅铝核磁研究表明,介孔硅铝材料在形成过程中沸石结构单元被破坏,硅物种不断聚合形成介孔骨架并伴随铝物种流失。在第三章中,透射电镜结果表明,通过模拟仿生合成的各种氧化锰纳米结构均沿着MnO2(001)方向生长;第四章中,利用PAMAM 纳米级空腔和SBA-15 的介孔孔道的限域作用以及PAMAM 对不同金属离子的配位能力的差异,控制生成纳米粒子的尺寸和在介孔孔道中的位置,生成的铜和钯纳米粒子小于2 nm,位于介孔孔道的边缘;铂-钯双金属纳米粒子大约4 nm,位于孔道的中部。外围邻苯二甲酰亚胺修饰的PAMAM-SBA-15 依靠邻苯二甲酰亚胺基团的天线作用和树枝形聚合物的壳体效应,使Eu3+的荧光得到敏化。振动圆二色谱表征说明手性离子液体修饰的SBA-15 具有明显的手性特征。
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