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重金属污染不仅会破坏生态环境,还严重威胁到人类健康,选择合适的方法处理重金属对保护生态环境和人体健康具有重要意义。电吸附技术去除水中重金属离子具有吸附容量高和电极可再生的优点,在重金属污染水体的处理中有较好的应用前景。电吸附要求电极材料具有高比表面积、较高的电容以及稳定的电化学性能,选择优异的电极材料非常关键。石墨烯材料具有比表面积大,电化学性能优异的特点,是一种很有潜力的电吸附电极材料。本文通过一步水热法将氧化石墨烯(GO)成功还原得到石墨烯水凝胶电极材料(GS)。通过加入苯胺和乙二胺作为前驱体与GO混合,水热之后分别成功制备出碳氮功能化石墨烯电极材料CN-GS1和CN-GS2。通过SEM、XRD、Raman、FT-IR、XPS、BET对GS、CN-GS1和CN-GS2的形貌、晶体结构、表面官能团、元素组成及比表面积和孔径的分布进行表征分析。通过电化学工作站对GS、CN-GS1、CN-GS2电极的电化学性能进行了测试。通过压片法制备GS、CN-GS1、CN-GS2压片电极,考察了 GS、CN-GS1和CN-GS2电极电吸附Pb2+的动力学和热力学特性,以及电极的脱附和循环使用情况。结果表明,GS、CN-GS1和CN-GS2都具有互通式的三维网络孔结构。GS、CN-GS1 和 CN-GS2 的比表面积分别为 291 m2 g-1、268 m2 g-1 和 198 m2 g-1。GS、CN-GS1 和CN-GS2的孔径分布均表现为介孔和大孔共存,GS的主要孔径分布在～5 nm左右;CN-GS1主要孔径分布在～70 nm左右;GS-GS2主要孔径分布在～5 nm左右和～70 nm左右。与微孔材料相比,GS系列材料互通式的三维网络孔结构可以使电极表面与离子充分接触,为离子的传输提供合适的扩散通道,极大缩短离子的扩散时间。CN-GS1和CN-GS2样品中成功掺入了氮元素,含氮量分别为4.42%和3.26%。CN-GS1中的氮主要以吡啶氮的形式存在,CN-GS2中的氮主要以吡咯氮的形式存在。在Na2S04和H2SO4电解液中GS、CN-GS1和CN-GS2表现出不同的比电容。在H2S04电解液中,含氧官能团和含氮官能团可以与氢离子发生赝电反应,为材料提高额外的赝电容。与Na2S04电解液相比,GS、CN-GS1和CN-GS2电极在H2SO4电解液中的电容分别提高了 50.90%(从 132.8 F g-1 到 200.4 F g-1,1A g-1)、17.97%(从 218.2 F g-1到257.4F g-1,1Ag-1)和20.07%(从1744.F4-1到209.4 Fg-1,1A g-1)。此外,三维石墨烯水凝胶通过碳氮化合物功能化后其电化学性能进一步提高,三种材料的电容大于依次为CN-GS1>CN-GS2>GS。氮的含量和形态影响电极材料的电化学性能。通过压片法制备GS、CN-GS1和CN-GS2压片电极。提高电压有利于GS、CN-GS1和CN-GS2电极电吸附Pb2+,电压为-1.2 V时,GS电极对Pb2+的去除率分别为96.4%、96.0%和95.0%。施加反向电压可以实现Pb2+的脱附和电极再生,电吸附-脱附15次后,三种电极对Pb2+的去除率均保持在90%以上。GS、CN-GS1和CN-GS2电极电吸附Pb2+的饱和吸附量达461.20 mg g-1、196.81 mg g-1和485.29 mg g-1,分别是不加电时饱和吸附量(224.12 mg g-1、102.16 mg g-1 和 256.67 mg g-1)的 2 倍、1.9 倍和 1.9倍。CN-GS2对Pb2+的饱和吸附量最大,其次为GS,CN-GS1对Pb2+的饱和吸附量最小。电吸附性能与材料中氮的形态和材料的孔径分布有关,吡咯氮更容易与Pb2+发生络合反应,介孔(～5nm)有利于Pb2+的吸附。