【摘 要】
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近些年来,抗生素的大量生产和滥用使得其在环境中尤其在水环境中的浓度不断升高。这些抗生素会对生物以及人类健康造成损害。但是,传统的水处理技术达不到高性能去除。因此,寻求一种高效、低成本低和环境友好型的处理技术已成为该领域的一大关注焦点。光催化是将太阳能转化为化学能的一种极为重要的方式,在环境净化中得到了普遍而广泛的应用。其中,金属有机框架(MOFs)由于其可控的化学结构以及明确的孔隙率等优势受到了研
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近些年来,抗生素的大量生产和滥用使得其在环境中尤其在水环境中的浓度不断升高。这些抗生素会对生物以及人类健康造成损害。但是,传统的水处理技术达不到高性能去除。因此,寻求一种高效、低成本低和环境友好型的处理技术已成为该领域的一大关注焦点。光催化是将太阳能转化为化学能的一种极为重要的方式,在环境净化中得到了普遍而广泛的应用。其中,金属有机框架(MOFs)由于其可控的化学结构以及明确的孔隙率等优势受到了研究者们的青睐。基于此,本研究使用氮化硼量子点(BNQDs)修饰Fe基金属有机框架(MIL-100(Fe)),并将制备的复合物用于光催化降解盐酸四环素,并且对整个光催化降解过程进行了深入地研究,详细研究内容如下:(1)考虑到不同Fe-MOFs与量子点的适应性的不同。因此,本文合成了3种研究最为广泛的Fe-MOFs,根据比表面积(BET)测试,选取了比表面积较大且孔径较为合适的MIL-100(Fe)作为BNQDs的负载体。制得的复合物中,无论是表面还是孔隙内部的BNQDs均具有较好的分散性,这有利于BNQDs增强光吸收能力并提高光催化性能。(2)通过简单的水热法成功制备了BNQDs/MIL-100(Fe)(MNB-X)复合物。在此之后,使用了一些表征方法对MNB-X的结构进行了探讨。使用XRD、SEM、TEM和BET技术探讨了所制备的MNB-X催化剂的结晶化学、结构特征和比表面积。同时,使用FTIR、XPS和EPR进一步探讨了所制备光催化剂的界面性质和结构特征。与MIL-100(Fe)相比,MNB-1中Fe 2p、C 1s和O 1s结合能都发生了0.15-0.4 eV的负偏移,这种负偏移的原因是由于引入的BNQDs加速了光生电子的转移,电子密度增加致使其具有更低的结合能。此外,DRS测试确定了MNB-x的价带结构。最后,通过PL,光电流等测试证实了BNQDs的引入可以有效分离光激发所产生电子与空穴,这些都证明了制备的复合物具有优异的光催化性能。(3)通过研究MNB光催化剂在可见光下对溶液中TC-HCl的光催化降解能力。结果显示性能最佳的MNB-1在1 h内对TC-HCl的降解效率为84.2%,反应表观速率常数为0.02383 min-1,是纯MIL-100(Fe)的5.3倍,表明引入的BNQDs显著提高了MNB的光催化性能。此外,还对光催化降解过程中初试pH值和催化剂浓度对光催化降解TC-HCl进行了研究。通过LC-MS/MS测试对反应中间产物进行了测定,表明光催化去除TC-HCl不仅仅是发生了吸附,而是真正将污染物降解为小分子中间产物、水和二氧化碳。另外,TOC分析表明在MNB光催化过程中对TC-HCl有很强的矿化能力,总有机碳去除率达到32%。通过自由基捕获实验和ESR信号测试,结果表明MNB催化剂产生的·O2-和h+是TC-HCl降解系统中的主要自由基,而·OH对降解的贡献较少。循环实验的结果表明了MNB-X复合物对TC-HCl降解具有可重复使用性和稳定性。本研究为构建MIL-100(Fe)负载的BNQDs的合理复合物以获得优异的光催化剂提供了新的见识,并为制备量子点/MOF去除废水中的抗生素污染物提供了可行的方法。
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