热电材料是一种可以实现热能和电能的相互转换的能源半导体材料,在节能减排、固态制冷、温控等领域具有重要的应用前景。SnTe化合物与Pb Te具有相同的晶体结构,能带结构也相似,更为重要的是,SnTe不含重金属铅、更为环保,是一种极具潜力的中温区热电材料。当前其面临的关键问题就是热电性能偏低,主要原因有三:一是SnTe化合物本征空穴浓度过高,导致Seebeck系数较小;二是其带隙较窄且轻重价带之间的能量劈裂大,电性能不佳;三是晶格热导率较高。针对上述问题,本论文采用掺杂、点缺陷工程、纳米复合、原位反应、热加工变形等措施,通过多种策略调控提升SnTe基材料的电热输运性能。具体的研究内容及主要结论如下:1.研究了阴阳离子共掺杂对SnTe热电性能的影响。研究发现,通过Ca I2化合物的固溶掺杂,低价碘离子贡献电子降低了试样的空穴浓度,而Ca离子固溶能够使SnTe价带发生收敛,从而有效提升了掺杂样品的电输运性能。最终,在不同Ca I2掺杂样品中,Sn0.97Ca0.03Te0.94I0.06样品具有最高的热电优值（～1.2@873 K）;Cu Cl化合物掺入SnTe后,低价氯离子和间隙铜离子两种施主杂质可以有效降低SnTe的空穴浓度,并且随着掺杂含量的增大,SnTe基体中出现脱溶析出的Cu2Te纳米第二相有效降低了试样的热导率,最终在873 K时Sn0.96Cu0.04Te0.96Cl0.04样品取得了～1.13的ZT值。2.研究了石墨烯和氧化石墨烯纳米片异质复合对SnTe化合物热电性能的影响。结果表明:石墨烯纳米片的加入可有效降低材料的空穴浓度,增强对载流子的散射,从而提高样品的电性能。但是,由于石墨烯本身的热导率太高,对降低样品热导率没有助益,故当石墨烯添加量为0.3 wt.%时,在873 K时样品的最大ZT值约为0.64;而氧化石墨烯的导电性较差,加入SnTe中虽然对降低空穴浓度贡献不大,但得益于其对载流子的散射效应和能量过滤效应,也可一定程度提升样品的电性能。此外复合氧化石墨烯后,增强了对样品中声子的散射从而使热导率得到了降低,最终SnTe复合0.3 wt.%氧化石墨烯样品在873 K时获得了～0.68的ZT值。3.研究了添加N型Mg2Si半导体热电材料对SnTe热电性能的影响。N型Mg2Si化合物掺入后,可有效降低体系的空穴浓度,显著提高试样的Seebeck系数;同时N型Mg2Si掺入后还可以降低材料的电子热导率和晶格热导率。最终,掺入3 wt.%Mg2Si的样品较其他掺入量样品具有更高的热电性能,其最大ZT值可达1.0以上（873 K）。4.研究了纳米添加物与SnTe之间的原位化学反应对材料微结构及热电性能的影响,结果表明:在SnTe基体中引入β-Zn4Sb3第二相后,热成型过程中β-Zn4Sb3先发生热分解生成了Zn和Zn Sb化合物,之后Zn固溶进SnTe基体中形成固溶体,而Zn Sb则与SnTe进一步发生原位固相反应,形成特殊的Sb@Zn Te“核壳结构”以及Sn单质,这一反应同时引入了Zn、Sn等点缺陷以及多种不同尺度的微结构从而有效提升了试样的电、热输运性能,最终在添加1.5 at.%β-Zn4Sb3样品中获得了～1.32的ZT值（873 K）;在SnTe中添加纳米氧化物Cu2O后,Cu2O与SnTe基体也发生了原位化学反应,Cu+进入SnTe的晶格与Sn、Te元素化合生成Cu41Sn11和Cu2Te化合物,而氧离子则与部分Sn结合生成Sn O2,得益于Cu+间隙点缺陷和其他晶格缺陷以及多种第二相对载流子和声子的散射,样品的功率因子有所提升,热导率也显著降低。在此基础上,向SnTe中掺入In单质,引入共振能级可以进一步提升试样的电性能,最终在Sn0.99In0.01Te-4 wt.%Cu2O的样品中获得了～1.5的最大热电优值（823 K）,试样的平均ZT值也提升了近3倍。5.研究了热变形工艺对SnTe材料的微结构及热电性能的影响,结果表明SnTe粉末经过多次热变形加工后,其微结构和晶粒取向将发生重组,随着变形次数的增加,垂直于压力方向的（220）晶面取向逐渐增强,取向因子由0.067增加至0.26,增强的取向性有助于增大样品的载流子迁移率,从而提升热变形样品的功率因子,并且经过多次热变形后,材料内部产生了大量的位错、应力畸变等晶格缺陷,从而使热变形后样品的热导率有所降低,最终在经过一次热变形后,试样沿垂直于压力方向和平行于压力方向的热电优值在873 K时与基体相比分别提升了～45%和～58%。