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多铁材料由于具有丰富的畴结构,存在电荷、轨道、自旋和晶格之间的耦合,导致(反)铁磁性、(反)铁电性和磁电耦合特性的共存,在信息存储和功能电子器件具有广泛的应用前景,成为近年来材料和凝聚态物理研究的热点。本文选择同为钙钛矿的巨磁阻、巨磁致伸缩铁磁材料La0.7Ba0.3MnO3(LBMO)和铁电材料BaTiO3(BTO)共烧以制备多铁性复合陶瓷。随着烧结温度的升高,复合陶瓷经历了LBMO和BTO两相共存→六方和四方共存的固溶体→单一四方相固溶体的相转变。本文分别针对离子复合的固溶体陶瓷和结构复合的两相陶瓷,探讨其多铁性和磁电耦合的来源,主要结论如下：单一四方相的固溶体陶瓷的电绝缘性随LBMO含量的增加而降低。具有六方结构的固溶体陶瓷具有明显的磁电耦合特性：在1475℃下烧结的xLBMO-(1-x)BaTiO3 (x =0.08 wt.)固溶体陶瓷在200 Oe的偏磁场下观察到电滞回线(10 Hz)的明显变化(△Pm =-12.3%,△Pr=-11.7%),磁电耦合系数αME达到48.6 mV/cmOe。进一步的研究表明,0.1LAMO-0.9BaTiO3(A=Ba、Sr、Ca)固溶体陶瓷的六方相含量随A位离子半径依次减少,分别为34%、18%和10%；而其铁电、介电及磁性均随A位离子半径的减小而增强。三组样品具有明显的本征磁介电效应,其MD值在10 MHz的频率下分别为3.37%、3.21%和2.65%。在此实验结果基础上,结合第一性原理计算,深入讨论了固溶体的结构非对称性和B位磁性离子的共存机制,研究了A位离子半径对非对称性和磁电耦合效应的影响。计算表明,对于离子复合的固溶体型多铁材料LAMO-BTO (A=Ba、Sr、Ca),当形成六方结构的固溶体时,Mn优先占据共面氧八面体的非对称中心,满足多铁体非对称性和B位磁性离子共存的的结构条件,且铁电性及磁性均来自B位原子,具有本征的磁电耦合。而且,A位原子半径的减小对共面氧八面体的非对称性起到进一步的强化作用,导致电偶极矩的增加和铁电介电性能的增强,与实验结果一致。结构复合的两相0-3型xLBMO-(1-x)BaTiO3 (x=0.10 wt.)陶瓷具有比固溶体更强的磁电耦合特性(△Pr=21.1%,△Ec=-9.2%)、负磁阻和磁介电特性。利用软化学法制备的核壳型LBMO@BTO复合陶瓷由于更高的铁磁含量及更紧密的界面耦合,具有更强的磁电耦合特性(△Pr==-39.4%,△Ec=-16.2%),同时还具有正的磁阻和负磁介电效应。对于结构复合型陶瓷,其磁电耦合的机理均是源于界面应力的耦合,且良好的界面接触能诱导较大的磁电效应。对于0-3型复合陶瓷,载流子的隧穿机制为主导,施加磁场后晶界处的自旋极化隧穿效应和LBMO晶粒内部Mn3+和Mn4+之间的双交换作用共同导致了晶界电阻和晶粒电阻的减小,产生负的磁阻和磁介电效应。对于核壳型复合陶瓷,磁场诱导中高频处电导的增加机制与0-3型复合陶瓷相同, 即LBMO晶粒Mn3+和Mn4+之间的双交换作用增强导致晶粒电阻的减小；中低频处的电导减小则是由于核壳结构抑制了电子的隧穿作用,以载流子的散射机制为主导：铁磁相在磁场下的磁致伸缩效应诱导铁电铁磁界面的形变和晶粒内部的体形变,界面粗糙散射和晶粒内部声学声子散射的增强,电导减小,产生正的磁阻效应和负的磁介电和磁损耗效应。