【摘 要】
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近年来,有机氧化反应一直是有机合成中重要的组成部分,被用于制备各类化学品和中间体。但是,传统的反应过程常常需要使用环境有害的氧化剂且资源消耗严重。因此,从经济和环境的双
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近年来,有机氧化反应一直是有机合成中重要的组成部分,被用于制备各类化学品和中间体。但是,传统的反应过程常常需要使用环境有害的氧化剂且资源消耗严重。因此,从经济和环境的双重角度来考虑,以环境友好,价格低廉的过氧化氢为氧源,采用催化氧化反应替代传统有机氧化过程是化工生产的发展趋势。本论文系统研究并建立了以过氧化氢为氧源的绿色催化氧化体系。1.在我们工作组对钼(Ⅵ)络合物的研究基础上,我们制备得到了一种过氧钼(Ⅵ)络合物,[MoO(O2)2(TEDA)2](TEDA=三乙烯二胺)。我们研究此类以MoO(O2)2为构筑核心的络合物,在无溶剂的条件下,以过氧化氢为氧源,以较高效率催化氧化了一系列醇类为相应的醛类。2.以晶体工程学为指导,以获得二维或三维有机-无机杂化聚合物为目标,我们合成了[MoO2Cl2(H2O)2]2[4,4′-H2bipy]2+·2Cl-1,[MoO2Cl4]2-[4,4′-H2bipy]2+2和[MoO2Cl2(H2O)2]·(H2dipy-pra)Cl2 3三种NH…Cl氢键网状结构聚合物,并且研究了其催化环氧化反应的性能。成功地解析了MoO2Cl2(H2O)2与[MoO2Cl4]2-网状聚合物的单晶,因此,提供了比较二者结构的细微差别的有利证据,而且在此之前未见有以过氧化氢为氧源,MoO2Cl2型络合物高效催化环氧化的报道。
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