自Geim等人于2004年成功解理单层石墨烯以来,二维材料家族蓬勃发展。与石墨烯结构相似的六方氮化硼（h BN）、性质丰富多样的过渡金属二硫属化合物（TMD）等新型二维材料不断涌现。由两种或者多种二维材料按照特定顺序堆叠在一起并形成锐利的范德华界面即构成二维材料的异质结。这种人工结构极大地拓展了二维材料的构筑自由度,并为新奇物性的产生引入了协同效应和近邻效应等新颖机制。此外,为使相关电子器件实用化乃至集成化,二维材料异质结必须实现“自下而上”大范围可控制备:这是当前亟需解决的“卡脖子”问题。综上所述,二维材料异质结的物性研究具有重要的基础科学意义,而其制备研究则具有潜在的实际应用价值。本论文主要研究了几种二维材料异质结的制备与物性,包括石墨烯/Nb Se2异质结、石墨烯/Janus Mo SSe异质结、石墨烯/Nb Se2横向异质结和Nb S2/Mo S2异质结。我们研究了每种异质结的生长机理,并探索了它们的光学和电学特性。本论文的创新之处和研究意义为:1.创新性地提出了一种石墨烯/Nb Se2异质结的插层制备方法。第一性原理计算表明,Nb Se2倾向于在石墨烯/Si O2界面插层生长而不是生长在石墨烯表面。相场模拟进一步揭示,石墨烯边界是Nb Se2前驱体的可能插层路径,由此导致的非对称生长形貌可作为该插层过程的宏观判据。插层方法还被进一步拓展至石墨烯/Mo S2异质结的构筑,且Mo S2的插层机理与Nb Se2相似。该研究提供了一种二维材料异质结的新颖构筑方法,同时也提供了一种空气不稳定二维材料的原位封装方法。2.创新性地提出了一种石墨烯/Janus Mo SSe异质结的原子级精准构筑方法,并系统研究了单层Janus Mo SSe的二次谐波产生特性。利用范德华与准范德华界面的不对称性可实现异种前驱体的选择性插层,进而实现原子级精准的Janus替换。该方法制备的Janus Mo SSe具有良好的结晶性和均一性,且石墨烯/Janus Mo SSe界面干净锐利。此外,所制备的单层Janus Mo SSe具有明显的二次谐波响应:利用偏振分辨的二次谐波光谱准确辨别了其面内晶体取向;在C激子态共振激发时其二阶非线性极化率的yyy分量增大了近8倍。该研究为Janus TMD及其异质结的精准构筑提供了一种不再依赖氢等离子体处理的新途径,也为Janus TMD的片上非线性光学应用提供了重要参考。3.创新性地提出了一种石墨烯/Nb Se2横向异质结的制备方法。利用扫描透射电子显微术（STEM）详细表征了该异质结的横向拼接结构,揭示了石墨烯与Nb Se2的垂直交叠区域以及石墨烯对Nb Se2生长的显著调控效应。我们系统研究了该横向异质结的输运性质。微分电导测量表明,超导体Nb Se2在石墨烯中诱导产生了约0.12 me V的近邻超导能隙。该能隙参与Andreev反射,造成了微分电导的零偏置增强。此外,近邻超导能隙对外加磁场格外敏感。该研究为二维正常导体/超导体异质结的构筑提供了“自下而上”的方案,并有望促进石墨烯的物性调控研究。4.利用外延生长制备了大面积Nb S2/Mo S2异质结,并系统研究了其半导体器件特性。相比常规的Ti/Au接触,利用金属性Nb S2作为Mo S2的范德华接触显著改善了场效应器件的迁移率和电流开关比。范德华接触还大幅提升了光电探测器的响应强度和响应速度。该研究为解决二维半导体的接触问题提供了“自下而上”的思路,并为全二维TMD器件提供了新的构筑方法。