多孔氮掺杂碳基催化剂的制备及其应用研究

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非均相催化剂由于在反应体系中易分离、可循环利用的特点备受化学工作者青睐,多孔杂原子掺杂碳基材料在多相催化反应中的研究已成为当前研究热点。本论文分两个部分对负载过渡金属和无金属负载的多孔氮掺杂碳材料在亚胺的合成方面进行了催化性能的探究。主要内容如下:1、合成制备了具有较大比表面积、强磁性的多孔氮掺杂碳材料负载铁铜纳米颗粒催化剂并研究了催化剂对无溶剂条件下亚胺合成反应以及在水合肼存在下对硝基苯还原反应的催化性能。实验结果表明,在最优反应条件下这两种反应的收率均超过99.9%。此外,研究了该催化剂中金属颗粒和碳氮材料对亚胺合成反应的协同效应以及催化剂的活性位点。同时,这种催化剂可以通过外部磁力轻易地与反应系统分离,并且至少可以进行4次的循环利用。2、设计了一种无金属负载的多孔氮掺杂碳材料催化剂。我们利用廉价的三聚氰胺和3-氨基酚为原料成功制备出了碳纳米微球前驱体,并将其在特定温度下焙烧得到介孔氮杂碳材料(NC)并应用于一级胺的自氧化偶联反应。结果表明反应中产物收率超过90%,催化剂循环了至少7次活性没有下降,其催化性能可与金属催化剂相比。动力学研究表明,由一级胺直接合成亚胺的表观活化能为67.39 kJ mol-1。石墨-N为催化剂的活性位点。
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