【摘 要】
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大自然中,绿色植物能够将二氧化碳转化为有机物,为动物提供食物的同时保持大气中二氧化碳的浓度平衡。人类活动产生大量二氧化碳引起了严重的温室效应,转化二氧化碳能够缓解甚至解决此问题,得到的含能产物还能够作为日益短缺的化石燃料的补充。近些年来,为了利用可再生能源实现人工固碳,研究者从化学和生物反应角度进行了大量研究。其中,在电解液中对二氧化碳进行电催化还原作为一种有效途径引起了很多关注,但是实现此催化过
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大自然中,绿色植物能够将二氧化碳转化为有机物,为动物提供食物的同时保持大气中二氧化碳的浓度平衡。人类活动产生大量二氧化碳引起了严重的温室效应,转化二氧化碳能够缓解甚至解决此问题,得到的含能产物还能够作为日益短缺的化石燃料的补充。近些年来,为了利用可再生能源实现人工固碳,研究者从化学和生物反应角度进行了大量研究。其中,在电解液中对二氧化碳进行电催化还原作为一种有效途径引起了很多关注,但是实现此催化过程一方面需要较大的过电势,另一方面需要与水溶液中发生的副反应——析氢反应相互竞争。因此,需要一种在较低过电势下就能高效催化产生高纯度二氧化碳还原产物的催化剂,以实现此技术的实际应用。为寻找高效催化剂,研究者探索了大量金属材料。结果显示Au和Ag的催化产物对一氧化碳具有高效选择性,是两种具有应用前景的催化剂。尽管Au具有最高的二氧化碳电催化活性,其高昂的成本并不适于实际应用,相比之下,Ag在保持对一氧化碳产物较好选择性的同时成本明显降低。一氧化碳既是可燃性气体,又是合成化工用品、液体燃料的原料,如果能有效提高二氧化碳向一氧化碳的转化效率,这种催化过程的实际应用就可能得到实现。本研究使用一种简单低成本的纳米压印方法制备Ag纳米线阵列用作二氧化碳电催化还原的高效催化剂。虽然纳米压印方法在聚合物和非晶合金中已经有了广泛应用,但是由于晶体材料越小越强的尺寸效应,通常认为这种方法并不适用。本实验克服这种困难,成功将纳米压印应用于晶体Ag并获得大规模Ag纳米线阵列,制备的材料具有优越的电化学性能。与其他纳米线制备方法不同的是,纳米压印得到的Ag纳米线近似于单晶,且天然扎根于下部银导体,有利于电子转移,具有极佳导电性。所制备的Ag纳米线阵列具有较高催化活性和对一氧化碳的优秀选择性,对于直径200和30 nm的Ag纳米线阵列,其开启过电势仅200 mV,比块体多晶Ag片小300 mV。在相对于可逆氢电极-0.6 V电压下,200 nm直径Ag纳米线阵列的一氧化碳电流密度比Ag片高2500倍,法拉第效率达到91%。单位电化学活性面积的一氧化碳电流密度也达到了18.78μA cm-2,相比于银片提升46倍。这种提升源于材料本征活性和电化学活性面积的同时提升。
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