【摘 要】
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纳米多孔薄膜在热电转换、分子探测、海水淡化等领域有着广泛的应用。高温退火技术因为适于批量加工而成为纳米多孔薄膜制造的优选方法,但纳米孔在退火过程中的形变机理有待完善。本文通过解析模型、实验和模拟的方法,研究了多孔薄膜的高温形态演化过程;此外,通过模拟计算探究了其热导率的结构依赖性,以证明多孔薄膜材料在热电领域的应用潜力。首先,提出了多孔薄膜高温形变的解析模型。表面自由能最小化被认为是高温形变的方向
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纳米多孔薄膜在热电转换、分子探测、海水淡化等领域有着广泛的应用。高温退火技术因为适于批量加工而成为纳米多孔薄膜制造的优选方法,但纳米孔在退火过程中的形变机理有待完善。本文通过解析模型、实验和模拟的方法,研究了多孔薄膜的高温形态演化过程;此外,通过模拟计算探究了其热导率的结构依赖性,以证明多孔薄膜材料在热电领域的应用潜力。首先,提出了多孔薄膜高温形变的解析模型。表面自由能最小化被认为是高温形变的方向,因此将其表达为归一化处理的多孔薄膜结构的几何参数。解析模型表明,纳米孔收缩或扩张由纳米孔半径、薄膜厚度和纳米孔阵列周期长度共同决定。其次,通过硅纳米多孔薄膜的高温形变实验与测量,验证了上述解析模型的适用性。样品通过聚焦离子束溅射薄膜得到,转移后在退火炉中进行高温处理。结果表明不同薄膜结构中的纳米孔形变均符合体积恒定模型中的表面自由能减小趋势。然后,进一步通过分子动力学模拟对上述解析模型进行了验证。除了同样验证模型的有效性之外,还通过记录模拟过程中的原子势能,证实表面原子势能较高,明确了表面自由能减小是形变的方向。同时,温度会影响纳米孔形变的速度,但并不会改变纳米孔收缩或扩张的趋势。最后,通过模拟计算探究了多孔薄膜热导率对结构的依赖性。结果表明,多孔薄膜的热导率随孔隙率的增大和纳米孔特征长度的减小而下降,且无定形硅结构热导率低于晶体硅。热导率下降由边界散射增强,声子平均自由程减小导致。
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