本论文从理论和实验两个方面研究了两束飞秒激光作用下，线性分子的非绝热转动激发形成的转动波包中转动态布居与两束激光延时之间的关系。全文主要分为三个部分：第一部分对分子的非绝热转动激发形成的转动波包演化导致的分子取向以及取向分子的探测技术作了简要的概述，重点介绍了分子转动波包调控方面的研究现状。第二部分基于分子转动波包间的量子干涉效应，提出了一种转动态选择性激发的理论方案，即通过调节两束激光脉冲的延时，控制两束激光脉冲所激发的各个子波包的相干叠加，使得某一个目标转动态上的布居得到相干增强或减弱。具有可控转动布居的的转动波包，在演化过程中会形成一些奇特的空间角分布。最后，通过对比理论和实验测量的室温下CO2分子体系的双光束取向信号，验证了前面所提转动布居选择性激发控制方案的正确性。第三部分实验测量和理论计算了室温下的N2O分子体系在不同延时的两束飞秒激光脉冲作用下的取向信号，比较了激光脉冲作用前后N2O分子体系转动态布居。结果表明：通过调节两束激光脉冲的延时，可以对转动波包中的转动态布居进行调控。