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近年来,化石能源的过度消耗及其带来的环境污染问题,严重阻碍了社会经济的可持续发展并影响人类生活环境。生物质作为唯一可直接转化为液体燃料的可再生资源,将其能源化利用对助力我国“碳达峰”和“碳中和”国家战略目标的实现具有重要意义。当前,通过热解/气化技术制备合成气是生物质增值利用的有效途径之一。然而,结构复杂的生物质在热分解过程中不可避免的会形成焦油、CO2和CH4等副产物且所得合成气中H2/CO较低,这些严重限制了合成气向液体燃料的转化应用。催化剂可协同实现焦油化合物的深度裂解和H2/CO的调控。传统负载型催化剂因活性颗粒较差的分散性,较弱的活性组分与载体间作用力以及无序的孔道结构,容易发生高温烧结团聚和积碳沉积等问题,从而导致催化活性和稳定性迅速降低。本论文针对以上问题,利用层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxide,LDH）材料独特的结构特性,制备了一系列Fe/Al、Fe/Ni/Al、Fe/Ni/Mg/Al催化剂用于生物质热解挥发分的原位催化重整制富氢合成气过程。通过调整合成条件对铁基催化剂的形貌结构进行设计和优化,结合终端产物分布和多种表征测试,系统探讨LDH衍生Fe基催化剂活性组分及载体结构对催化活性及稳定性的影响规律,以解决传统催化剂迅速失活的问题,实现焦油高度裂解转化和合成气品质的提升,主要研究内容和结果如下:采用尿素水解法,通过调控合成温度制备了具有不同形貌结构的LDH衍生Fe/Al-U和Fe/Al-H催化剂。结果表明,两种催化剂均由Fe2O3物相组成,且随着合成温度提高,颗粒形貌转变为棒状结构,孔体积从0.62提高至0.79 cm~3/g,平均孔径从8.54增大至9.97 nm,并且Fe/Al-H中Fe2O3的还原温度更高。Fe/Al-H在催化过程中表现出了更好的催化性能,其气体产率高达63.69 wt.%,液体产率仅为13.32 wt.%,气体中合成气体积浓度达到63.87 Vol.%,H2产量10.18 mmol/g,这归因于其发达的孔隙结构和较大的孔径有助于更多的活性颗粒暴露,吸附大分子焦油化合物二次裂解生成更多的小分子气体。对于Fe/Al-H催化剂,当催化温度从500℃提高至800℃,气体产率从49.21提高至63.69 wt.%。当载气流速从50m L/min降低至25 m L/min,气体产率进一步提高至66.28 wt.%,液体产率降低至10.56 wt.%,H2+CO产量达到最高的23.22 mmol/g。催化温度的升高和载气流速的降低能够促进焦油的二次裂解反应并延长反应时间,有助于生成更多的小分子气体。在Fe/Al-H再生实验中,经历过两次再生后,气体产率和H2仍能达到63.91wt.%和9.64 mmol/g,H2产量下降幅度仅为18%,这说明Fe/Al-H催化剂具有良好的可再生性和稳定性。在合成过程中引入活性组分Ni,构建Fe-Ni双金属催化体系。Ni引入后,Fe/Ni/Al催化剂中金属氧化物间因较强的相互作用反应生成了以Fe0.99Ni0.60Al1.10O4为主的混合金属氧化物。Ni的引入有助于片状结构的形成,随着Ni含量的增多,片状结构逐渐规整生成花状结构,同时提高了比表面积（64.28-76.10 m~2/g）和平均孔径（8.18-10.41 nm）。在催化实验中,Fe-Ni双金属催化体系表现出了优于单金属的催化性能。随着Ni添加比例的提高,反应过程中焦油组分被充分裂解转换为小分子气体,总产气量从985.16 m L/g提升至1119.13 ml/g,H2产量从19.36mmol/g提高至22.66 mmol/g,在Fe Ni1.5Al上合成气体积浓度达到最高的86.13Vol.%。煅烧气氛对Fe Ni1.5Al性能影响研究发现,与N2相比,在Air或N2/H2气氛下,催化剂的花状结构发生分解,比表面积和平均孔径有所降低。三种催化剂在催化热解过程中的产气效率依次为:Fe/Ni/Al-N2（86.37 wt.%）＞Fe/Ni/Al-Air（82.05 wt.%）＞Fe/Ni/Al-N2/H2（74.15 wt.%）。随着催化剂添加量的增多,合成气产量呈现出先升后降的变化趋势。即使是1g投料量,H2+CO产量仍能够达到37.71 mmol/g。在寿命实验中,Fe/Ni/Al催化剂使用八次后活性显著下降。在Fe/Ni/Al催化剂中进一步引入Mg以提高活性组分分散性的同时,增加碱性位点数量,提高催化剂活性及稳定性。研究发现,与单一载体Mg或Al负载的Fe/Ni催化剂相比,Mg/Al复合载体使得孔体积和平均孔径提高至0.25 cm~3/g和26.36 nm。在催化实验过程中,Fe/Ni/Mg/Al具有更高的气体产率（91.55 wt.%）和C、O转化率（77.40%和103.04%）。此外,Ca O对CO2的原位吸附使其含量下降约40%,且随着添加量的提高,吸附趋于饱和,气体中H2产量呈先增后降的趋势。在2g Ca O添加量的情况下,H2产量达到最高的32.35 mmol/g,折合724.78m L/g。水蒸气的添加进一步促进水汽变换和重整反应向富H2方向进行。当S/B小于6时,H2产量随水蒸气添加量的增多而增大,最高产氢量达到39.39 mmol/g,H2/CO比提高至3.32。当S/B＞6时,H2产量略降低至38.15 mmol/g。对Fe/Ni/Mg/Al催化剂使用寿命研究发现,随着反应次数的增多,Ni Fe2O4活性相逐渐转化为Fe Ni3,且花状结构逐渐坍塌。在6次反应后,H2产量和总产气量基本稳定在15.03 mmol/g和818.54 m L/g左右,H2/CO比基本保持在1.7。