硫碳硝在活性氧化铝上的吸附行为研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:mnbv808
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控制燃煤烟气中气态污染物(SO2和NOx)和温室气体(CO2)的排放是解决大气环境问题的关键之一,基于烟气处理一体化的发展趋势,研究三者的同时脱除意义重大。本论文系统研究了硫碳硝在活性氧化铝表面的相互作用机制,充分研究吸附剂自身特性、氧气、水蒸气等对三者之间相互作用的影响。本论文的主要研究成果如下:(1)以市售活性氧化铝为载体,采用等体积超声浸渍法制备了一系列无机盐改性的活性氧化铝吸附剂,用于SO2、NO和C02的共吸附脱除。其中碳酸钾是最佳的无机改性剂。分别考察了碳酸钾浸渍液浓度、焙烧温度、吸附温度、氧气含量和水蒸气含量等因素对硫碳硝共吸附的影响规律。结果表明:碳酸钾浸渍液浓度为2mo1/L时,共吸附效果最好,此时负载量为35%。碱性氧化铝对SO2和NO均显示出较好的吸附效果,但对于CO2的吸附能力仍有待提高。(2)以市售活性氧化铝为载体,采用搅拌回流法制备了一系列胺功能化活性氧化铝吸附剂,进行硫碳硝共吸附实验。四乙烯五胺(TEPA)是最佳的有机胺改性剂。分别考察了TEPA负载量、吸附温度、氧气含量和水蒸气含量等因素对硫碳硝共吸附的影响规律。结果表明:TEPA负载量为40%时具有较好的共吸附效果。相比于碱性氧化铝,胺功能化氧化铝对SO2和CO2的吸附能力有所增强,尤其是SO2。对于NO的吸附能力有所下降。由于CO2的浓度太高,CO2仍是硫碳硝共吸附体系中吸附能力有待提高的组分。(3)采用溶剂蒸发自组装法制备了介孔氧化铝载体。介孔氧化铝较之市售普通的活性氧化铝,对硫碳硝有更强的吸附能力,当碳酸钾负载量为5%时,碱性介孔氧化铝的脱硫脱硝效果最佳。CO2在碱性介孔氧化铝上的吸附更加依赖于碳酸钾的负载量,当碳酸钾负载量为40%时,脱碳效果最好。(4)在碱性介孔氧化铝共吸附硫碳硝体系中,SO2同NO之间存在协同吸附机制,当SO2和NO同时存在时,两者的吸附容量均有较大程度的提高。CO2与SO2和NO之间则是竞争吸附机制,三种气体均在碱性介孔氧化铝表面竞争碱性活性位点。硫碳硝三种气体都存在时,三种气体的吸附容量都有不同程度的降低。(5) TEPA嫁接的介孔氧化铝具有较好的CO2吸附能力,在燃煤烟气中SO2、NO和CO2的共吸附脱除中有较好的应用前景。对胺功能化介孔氧化铝吸附效果起关键性作用的是有机胺的嫁接量,而胺的嫁接量取与介孔氧化铝载体表面的羟基官能团的数量。介孔氧化铝表面的羟基数目越多,TEPA的负载量越大也越稳定,硫碳硝共吸附效果也就越好。
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