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层状化合物因其独特的层间范德华相互作用成为一类具有巨大结构和性能调控潜力的固体物质,以石墨烯为代表的二维固体相关研究的蓬勃发展为这一早已受到关注的材料体系注入了新的生机。基于其独特的层状结构,除了通过剥离得到二维薄膜之外,利用原子、分子或离子的插层反应构建插层超晶格结构对于二维层状材料而言也是一类行之有效的调控手段。这些客体的插层对原有层状主体框架的电子结构具有显著的调制作用,诱导了相变行为和许多奇异的物理性质。在层状化合物中,主族元素锡的硒化物(SnSe2、SnSe)近年来因其快速和高灵敏度光响应、高热电转换效率、优秀的相变存储性能以及电荷注入诱导超导转变等性质开始受到高度关注。对其进行的插层调控不仅可以实现相应器件性能的优化,还可能发掘出新的奇异现象和物理规律。本论文以硒化锡(SnSe2和SnSe)为研究对象,通过液相插层、电化学插层、拓扑化学转化等插层化学方法,获得了有机分子、离子插层硒化锡超晶格以及在插层超晶格结构基础上形成的硒化锡基异质结构。重点关注插层反应和插层客体对硒化锡的电子结构和本征物性的影响,以及可能的潜在应用。通过对插层结构中材料的维度、电荷、自旋、无序等因素的控制,对硒化锡材料体系的电子结构进行了有效的调制,诱导出了新奇的物理现象,实现了材料输运性能的优化,为层状材料新奇电子特性研究和相关器件的制造提供了借鉴。具体的研究内容包括以下几个方面:1.有机离子插层引入电荷无序,在超导体块材中实现量子格里菲斯奇异性。通过电化学插层手段将大尺寸的季铵盐离子插入无机的SnSe2晶体层间,对其进行了电子掺杂并诱导产生准二维超导转变。无机层和层间阳离子之间的电荷转移在这一杂化超晶格中引入了电荷无序,同时,无机晶格的完整性得到了很好的保持。在超晶格的超导转变过程中观察到动力学临界指数不收敛的行为,显示出这一超导体-金属相变中量子格里菲斯奇异性的存在。样品的相边界偏离Werthamer-Helfand-Hohenberg理论模型,表明了体系中相对较强的自旋轨道耦合。此外,正常态下的超晶格表现出线性磁阻,同样表明了无序对体系输运性质的调控作用。该结果进一步揭示了量子格里菲斯奇异性在超导体中的普遍性,并为研究无序系统中的量子相变提供了新的途径。2.有序分子插层实现周期性电子掺杂,诱导电荷密度波与超导共存。通过温和的液相插层方法合成了有机-无机杂化的超晶格结构,二茂钴分子在层内通过限域自组装呈现出周期性有序排列,实现了有序电子掺杂并在原有二维晶格中诱导出周期性的电荷密度波相变。电输运测试和扫描隧道显微分析揭示了超导态与增强的电荷密度波在低温下的共存,进一步对电子结构的研究表明插层反应使体系发生能带结构的改变并呈现出低维化特征。这一纯粹电子的调制过程为研究电荷密度波和超导态之间的直接相互作用提供了理想的平台,也证明了电荷有序调控对材料电子结构和输运性质的显著影响。3.利用插层超晶格框架合成具有低热导和优秀热电性能的多层有序异质结构。在利用插层反应构建超晶格结构的基础上,通过热驱动插层超晶格中的组分间反应和晶体受限生长,成功合成了 CoSe2纳米晶在SnSe层间高密度分布的异质结构。由于丰富的异质界面和CoSe2纳米晶的超顺磁性导致的磁畴随机转动对声子进行了有效的散射,CoSe2-SnSe异质结构表现出低热导率;同时,CoSe2纳米晶的晶格匹配外延生长保持了晶格结构的完整性,从而保持了较高的导电性能,最终实现了热电转换效率的提升,为异质结构热电材料的设计和性能优化提供了新的化学手段。