MeAPO-11的制备及对卷烟烟气有害成分吸附性能研究

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磷酸铝分子筛是1982年美国联碳公司发现的一类新型分子筛,被誉为第三代分子筛,常用于催化、裂解、吸附等反应中。APO-11分子筛作为磷酸铝分子筛家族一员,以磷氧四面体和铝氧四面体严格交替组成正四面体骨架,具有较大的比表面积、金属取代性以及良好的热稳定性等优点,因而被广泛用作催化材料、激光材料、传感器材料、催化剂载体、吸附剂材料等。卷烟的燃烧伴随着极其复杂的物理、化学过程,检测表明燃烧过程至少产生了6000多种物质,其中由150多种已经被证实对人体有害。而目前将磷酸铝分子筛加入滤嘴吸附烟气的研究较少,因此本研究作为磷酸铝分子筛应用于烟气降焦减害的探索,具有重要意义。本研究以卷烟烟气中部分有害成分的吸附性能为评价指标,采用水热法制备了APO-11分子筛,在APO-11分子筛的基础上引入了Fe、Cu和Mg这三种金属元素合成了具有杂原子的磷酸铝分子筛,并首次将APO-11及改性材料作为吸附材料添加于卷烟滤嘴中,用于减少卷烟主流烟气中有害物质成分的吸附性能研究,取得了良好的效果,主要研究内容与结果如下:1.以氢氧化铝为铝源,二异丙胺为模板剂,采用水热合成法按照一定的比例混合制备初始凝胶,装进聚四氟乙烯内衬水热合成反应釜中在烘箱中同步晶化,经过洗涤、过滤后在烘箱中干燥5h,最后在微波马弗炉中程序升温至550℃保持4h,制备出APO-11分子筛。将其以10mg/支的量添加于卷烟滤嘴中,可降低卷烟主流烟气中巴豆醛、氢氰酸和苯酚20%以上。2.将铁、铜、镁三种过渡金属元素掺杂到APO-11分子筛的骨架中,以异丙醇铝为铝源,二异丙胺为模板剂,采用水热合成法按照一定的比例混合制备初始凝胶,置入不锈钢反应釜中同步晶化,经过洗涤、过滤、干燥等工艺,最后在微波马弗炉中程序升温焙烧,制备出结晶度良好的Me(Fe、Cu、Mg)APO-11分子筛。将其以20mg/支的量添加于卷烟滤嘴中,最高可降低卷烟主流烟气中巴豆醛、NNK、氢氰酸、NH3、苯酚等30%以上。3.探究吸附温度、吸附时间以及苯酚的初始质量浓度对杂原子磷酸铝分子筛吸附苯酚的影响。结果表明:在吸附时间为150min、吸附温度为25℃、苯酚的初始质量浓度为1000mg/L时,磷酸铝分子筛吸附苯酚的吸附量最大。通过Me APO-11分子筛对吸附苯酚的一级动力学、二级动力学的分析,结果表明,二级动力学模型能更好的描述磷酸铝分子筛对苯酚的吸附过程。4.采用XRD、N2物理吸附脱附、SEM、XPS、TEM、NH3-TPD等表征手段,研究了吸附材料的结构和性能,初步探讨了磷酸铝分子筛的形貌表面结构与吸附性能之间的关系。
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