强激光场中复杂分子体系的相位重建

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相位是存在于经典的干涉效应以及量子力学中相干作用等似波现象的本质特征。在原子、分子体系中,相位决定着波函数的形状,进而控制着体系的动力学演化。目前,实验上已经实现了对强激光场中原子体系相位的重建,而如何实现复杂分子体系的相位分析是摆在人们面前的一大难题。本文实验测量液相染料大分子IR144的瞬态吸收谱,研究发现IR144分子的瞬态吸收谱的谱型对泵浦和探测脉冲之间的时间延迟以及泵浦脉冲的强度存在明显依赖。基于粒子势箱理论,将分子体系假设为多能级系统,并依据密度矩阵理论实现对实验结果的再现。将吸收谱的谱型与分子体系的动力学过程相关联,利用附加相位分析从瞬态吸收谱中提取分子体系的相位信息,揭示IR144分子在正负时间延迟上经历的不同动力学过程。研究表明复杂分子体系的相位演化存在三个新特点:饱和性、近似镜像性、选择性。本项工作的开展不仅填补了多原子分析体系相位信息的研究空白,更好地理解复杂分子体系的吸收谱型与其动力学演化之间的关系,而且进一步加深了人们对强激光场中复杂分子体系动力学过程的认识。在本文中,我们基于飞秒激光系统设计、搭建了一套瞬态吸收谱测量平台,研究液相IR144分子的瞬态吸收谱,具体工作内容如下:(i)应用光束缩束原理消除聚焦后的激光与比色皿窗口作用产生的非线性效应所造成的实验误差,设计、搭建了瞬态吸收谱测量平台。(ii)对步进电机的程序进行二次开发,将其与光谱仪的程序进行嵌套,实现实验数据的自动化采集和处理以及对测量结果的实时监测。(iii)将IR144分子体系看作多能级系统,利用密度矩阵理论对实验结果进行再现,利用附加相位分析从IR144分子的瞬态吸收谱中完整地提取了体系的相位信息,发现强激光场中复杂分子体系相位演化的新特点:饱和性、近似镜像性、选择性。
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