MCM-49分子筛的合成及磷改性

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采用水热合成法考察了100mL体系下不同合成条件对MCM-49分子筛合成的影响,确定了最佳合成条件;在此基础上,考察了在1L体系下的放大效果,并对合成的H-MCM-49分子筛进行磷改性,在苯和丙烯烷基化制异丙苯的反应中对改性前后分子筛的催化性能进行了评价。采用多种手段对合成的产品进行表征。研究结果表明,以硅溶胶为硅源,动态水热法可以合成出高结晶度的MCM-49分子筛,而静态法得不到高纯度的产品。MCM-49分子筛的最佳合成硅铝比为25;在一定碱度范围内,高碱度有利于MCM-49分子筛的合成,最佳碱度为0.18;当晶化温度超过150.0℃时,晶化时间超过36h,就开始出现MCM-49分子筛晶体;随着晶化时间的增加,MCM-49结晶度升高,最佳晶化时间为72h;超过72h,结晶度有所下降。晶化温度高有利于MCM-49的合成,最佳晶化温度为170.0℃。磷改性调变了H-MCM-49分子筛的酸性和孔道结构。随着磷负载质量的增加,分子筛的强酸量降低;弱酸量先升高后降低,当磷负载质量为1.5%时,弱酸量最高。磷的负载堵塞了分子筛的部分孔道,导致分子筛的比表面积和孔容积都有所下降。改性后的分子筛在催化合成异丙苯的烷基化反应中,在保证丙烯转化率的基础上,提高了异丙苯的选择。相同磷负载质量条件下,磷酸二氢铵改性后的分子筛其异丙苯的选择性要高于磷酸氢二铵改性。
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