Pt/C电极协同催化材料的制备及其电催化性能研究

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随着人类社会的进步,人们对能源和环境问题有了更深入的认识,当今时代,环境保护已成为世界各国能源发展战略的核心,直接乙醇燃料电.池因具有高效、环境友好、原料丰富等优点而成为开发与研究的热点。但其商业化的关键是研制出对乙醇氧化具有高催化活性和抗CO中毒性能且价格低廉的新型电催化剂。本论文制备了Pt/C电催化电极的两种协同催化材料,并研究了电极协同催化材料对Pt/C电极电催化氧化乙醇的影响。采用低温固相反应,以磷酸二氢铵、氢氧化钠和四水合乙酸镍为原料,聚乙二醇-400(PEG-400)为模板剂合成NH4NiPO4·H2O材料,并应用X-射线粉末衍射法(XRD)和循环伏安法(CV)考察合成NH4NiPO4·H2O材料的最佳反应条件。研究表明在反应时间为4h、反应温度为70℃、氢氧化钠用量为n=n乙酸镍:n氢氧化钠=(4:1)时易得到较完整晶体材料,并应用扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱法(FT-IR)及热重-差热分析(TG-DTA)对产品进行表征。将此产物应用到Pt/C电催化电极中作为电极协同催化材料,实验结果表明,玻碳基Pt/C/NH4NiPO4复合电极比石墨基Pt/C电极、石墨基Pt/C/NH4NiPO4复合电极的电催化乙醇性能明显优越,一方面氧化电流较大,另一方面氧化电位降低,并且具有一定的电容量;另外,因乙醇能被快速氧化,氧化电流可瞬间增加。玻碳基Pt/C/NH4NiPO4复合电极是电催化乙醇潜在的特色电极。以三氯甲基硅烷为原料,采用直接水解缩合方法,合成七甲基三羟基多面低聚倍半硅氧烷(简称七聚POSS)。探索合成产物的最佳反应条件,在反应时间为36h,原料投料量为硅烷和水投料体积比8:25,反应温度为60℃,产率可达90%以上;应用XRD、FT-IR、SEM(?)(?)TG-DTA等方法技术对产物进行了分析表征。以POSS作为Pt/C电极的协同催化材料,制作玻碳基Pt/C/POSS复合电极,实验结果表明,POSS材料有效协同Pt粒子降低了电催化氧化乙醇和甲醇的氧化电位,是潜在的电催化氧化小分子有机醇类物质的优质电极协同催化材料。实验研究表明,在Pt/C电极中,添加协同催化材料NH4NiPO4和POSS材料,更有利于电极中Pt粒子更裸露于电极表面,增加电催化反应界面面积,提高电极电催化活性。特别是玻碳基Pt/C/NH4NiPO4复合电极快速电催化氧化乙醇以及玻碳基Pt/C/POSS复合电极快速电催化氧化乙醇和甲醇的特征,将为电极在燃料电池和生物医学的应用提供理论参考。
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