空气(氧)电极催化剂的制备、掺杂、改性及电化学性能研究

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碱性介质中气体扩散电极作为碱性燃料电池、金属-空气电池的阴极,在控制电池性能方面有着重要的作用。但由于氧气还原反应(ORR)困难,可逆性小,成为电池反应的主要障碍,因而影响气体扩散电极性能的主要因素是氧还原反应(ORR)催化剂。本研究合成了掺杂锰系催化剂,并通过正交实验得出高性能催化剂的最佳制备条件并且优化了空气电极的制备工艺。同时采用微波辐射法制备了酞菁铁(FePc)和酞菁钴(CoPc)两种氧还原的催化剂。研究结果表明,在催化剂制备过程中掺杂NiSO4和La2O3可以明显的提高电极的电化学性能,在锰系催化剂中掺杂5%La2O3,烧结温度为380℃和烧结时间为2h的条件下,催化剂的性能最佳。当微波累计辐射时间为500s、邻苯二甲酸酐与尿素比为1:5、钼酸铵用量占邻苯二甲酸酐重量的4%时催化剂的产率最高。酞菁铁、酞菁钴催化剂材料均有很好的ORR催化性能。在-0.2V(vs Hg/HgO)电位下,FePc和CoPc催化氧还原的电流密度分别为49 mA·cm-2、80mA·cm-2。并且本研究发现金属酞菁催化剂与C载体比为1:2时,催化ORR效果最佳。本论文还探讨了不同催化剂负载量以及气体扩散电极在不同温度下热处理对于金属酞菁催化ORR的影响,研究表明以FePc、CoPc为催化剂制作的气体扩散电极经260℃恒温热处理后催化ORR效果最好。
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