【摘 要】
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近年来由于社会快速发展导致人们对能源的需求逐渐提高,仅依赖于昂贵的锂离子电池已变得越来越不切实际和不经济。而具有成本低廉、能量密度高、循环稳定性好和快速充/放电功能等优势的钾离子电池在近年来受到了广泛的关注。然而该项研究仍处于发展阶段,还存在一些技术上和工程上的问题:在充/放电过程中频繁嵌入和脱嵌半径较大的钾离子容易破坏通常使用的锂离子电池和钠离子电池电极材料,从而导致电池容量低、倍率性能下降、循
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近年来由于社会快速发展导致人们对能源的需求逐渐提高,仅依赖于昂贵的锂离子电池已变得越来越不切实际和不经济。而具有成本低廉、能量密度高、循环稳定性好和快速充/放电功能等优势的钾离子电池在近年来受到了广泛的关注。然而该项研究仍处于发展阶段,还存在一些技术上和工程上的问题:在充/放电过程中频繁嵌入和脱嵌半径较大的钾离子容易破坏通常使用的锂离子电池和钠离子电池电极材料,从而导致电池容量低、倍率性能下降、循环稳定性差等;另一方面,钾离子电池的活性材料相对较重导致电池的质量比容量低。因此针对钾离子电池面临的以上挑战,本文从了解钾离子电池的不同负极材料的结构和电化学性质出发,为了设计结构坚固的电化学活性负极材料,开展了以下几个方面的探索工作:（1）开发了一种简便而通用的纳米空间限域策略,成功制备了均匀锚固在石墨烯纳米片上的平均尺寸约为6 nm的超小卤氧铋（BiOX,X=Cl,Br,I）纳米颗粒。该策略通过改变氧化石墨烯水分散液的p H值来调控氧化石墨烯纳米片表面含氧官能团的电离程度,在适当的p H值下,微弱堆积的氧化石墨烯纳米片不仅为卤氧铋纳米颗粒的生长提供了成核位点,而且还提供了更重要的层间限域纳米空间控制晶体的过度生长。（2）基于上述工作基础,将石墨烯基超小BiOCl纳米颗粒复合材料用作钾离子电池的自支撑负极材料,在0.05 A·g-1的电流密度下表现出521 m Ah·g-1的超高容量,并具有优异的倍率性能(在5 A·g-1时达到205 m Ah·g-1)以及出色的循环稳定性。通过结合原位和非原位表征方法,我们系统地研究了超小BiOCl纳米颗粒的储钾机理,并首次揭示了完全可逆的转化和合金化机理,在超小BiOCl纳米颗粒中可以实现完全可逆的转化-合金化-去合金化反应（BiOCl（?）Bi（?）K3Bi）,这导致了超小BiOCl纳米晶体(618 m Ah·g-1)具有比大BiOCl纳米颗粒(308m Ah·g-1)更高的理论容量,并证明了BiOCl在电化学储能领域具有巨大潜力。（3）通过一种空间限域热转化策略,成功制备了由均匀镶嵌在三维互联石墨烯（3DG）骨架中的FeCoP中空纳米颗粒组成的柔性多孔材料。将该材料经过简单压制,形成柔性膜直接用作钾离子电池的自支撑电极,展现出优异的储钾能力。在0.05 A·g-1的电流密度下表现出386 m Ah·g-1的超高可逆容量,出众的倍率性能(在3 A·g-1时达到121 m Ah·g-1)以及出色的循环稳定性。
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