AxBi0.5Sb1.5-xTe3(A=Yb、Mn)的组织结构与热电性能

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huacheng5215
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碲化铋材料是目前室温性能最优秀的热电材料,它的ZT已达到初步应用的水准,目前已经成功研制出很多制冷器件,如车载小冰箱、车座制冷器等。但是碲化铋材料因为在温度高于室温的环境中会出现严重的本征激发现象,导致Seebeck系数急剧下降,热导率迅速上升,ZT值显著降低,不能在100300℃温差电应用。本文通过熔炼+球磨+热压烧结相结合的方法制备AxBi0.5Sb1.5-xTe3(A=Yb,Mn),并采用XRD、SEM、激光热导仪、电导率/塞贝克系数测试系统等手段研究了两种掺杂元素对Bi0.5Sb1.5Te3的组织结构与热电输运特性的影响规律。研究发现,Yb或Mn的掺杂均不改变Bi0.5Sb1.5Te3的晶体结构和晶粒尺寸,保持单一相结构。Yb和Mn的掺入均会增加体系中反位缺陷形成能,提高Te空位浓度。随着Yb掺杂量的增加,晶格常数呈现先增加后减小的趋势;随着Mn含量增加,晶格常数呈现下降趋势。Yb或Mn的引入,均提高带隙和载流子浓度,将本征激发发生的温度向更高温度推移。虽然材料的Seebeck系数下降,但是Seebeck系数的峰值温度向高温推移,尤其Mn掺杂,甚至将材料Seebeck系数峰值推移到250℃以上。Yb或Mn掺杂均平衡了Bi0.5Sb1.5Te3的电导率和Seebeck系数,进而提高了功率因子;同时降低了Bi0.5Sb1.5Te3的晶格热导率和双极效应诱发热导率之和(kL+kbi),最终整个测量温度区间ZT值均得到提高,且ZT最高值均向高温推移,比如Yb0.01Bi0.5Sb1.49Te3的ZT最高值在100℃达到了1.1,Mn0.005Bi0.5Sb1.495Te3的ZT最高值在150℃达到了1.3(Bi0.5Sb1.49Te3室温ZT最高值为1.0)。Mn和Yb掺杂相比,Mn提高的幅度大于Yb,究其原因为Mn掺杂更大幅度地提高了载流子浓度,更好地平衡了Bi0.5Sb1.5Te3的电导率和Seebeck系数,呈现出更高的功率因子,且更有效地降低了kL+kbi。
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