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众所周知,我国是一个人口大国,煤炭资源虽然丰富,但是人均占有率低是不争的事实。煤炭资源是不可再生资源,实现资源的最大化利用,提高其利用效率是我国当前面临的重要课题。ZSM-5分子筛因其独特的孔道结构特征,被广泛应用在催化、吸附、煤化工等化学领域中,是一种极具发展潜力的催化材料。其在二甲醚无氧芳构化中的优良性能,为煤制芳烃提供了新的思路。 本文主要采用两种水热法合成出ZSM-5分子筛,分别系统全面地考察了各个影响因素在;同时采用两种方式进行金属改性,考察改性前后ZSM-5分子筛在二甲醚无氧芳构化反应中的催化性能。主要实验内容及结论如下: 1、采用普通水热法成功制备出一系列ZSM-5分子筛,通过表征分析可知,当Si/Al=70~100时,在170℃晶化48h,这是较为适宜的合成条件。该方法合成的分子筛大多是2~5μm的单晶颗粒,且其催化活性比常规的ZSM-5分子筛样品要好。 2、采用溶胶水热法制备出的ZSM-5分子筛,通过表征分析可知:当Si/Al=50~150,TPABr/Al=5~10, NaOH/TPABr=0.5~1.5时,选用硅酸四乙酯作为硅源,再加入适量十六烷基三甲氧基硅烷,可以成功合成ZSM-5分子筛。 3、利用原位合成的方式引入金属合成M-ZSM-5分子筛样品,由实验结果可知,共晶法掺杂金属对分子筛的形貌具有重大影响。并且,M-ZSM-5分子筛样品的芳烃收率均在75%以上,远远高于未负载金属的分子筛样品,其在反应过程中对于二甲苯和甲苯表现出了极高的选择性。 4、利用后处理方式引入金属对R组分子筛进行改性制备M/ZSM-5分子筛,由表征结果可知:浸渍法负载金属会对分子筛的外观形貌产生影响,随着金属负载量与负载次数的增加,分子筛的结晶度逐渐降低,晶体结构被逐渐侵蚀,甚至破坏。不同金属对分子筛的催化性能影响不同。由活性评价结果可知,金属Co和Cu对于分子筛样品的催化性能有一定的改善,样品的芳烃收率随着金属负载量的增加而提高;金属Ag在较大的负载量时有利于分子筛活性的提升。