碱性燃料电池氧电极及Co-N/C催化材料研究

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本论文的工作主要研究了几种不同碳素材料对氧还原反应的活性及碳素材料的处理对其活性的影响;研究了Co-N/C复合材料的制备及其在碱性介质中对氧还原反应(ORR)、氧析出反应(OER)的电催化性能;同时研究了气体扩散电极的制备工艺,如电极厚度、PTFE含量及热处理温度等重要参数,以制备对氧还原、氧析出具有最佳性能的电极。室温时,未经处理的碳电极无论是对氧还原,还是氧析出都只有有限的催化能力;碳粉经酸处理可以显著提高碳电极的催化性能,在空气中-0.2 V(vs.HgO/Hg)和0.6 V(vs.HgO/Hg)电位下,ORR和OER的电流密度分别达到57 mA·cm-2和30 mA·cm-2,说明在氧扩散电极中,碳材料不仅是催化剂载体,也是电极反应的的活性部位。它的孔结构和表面性质直接影响催化剂对氧还原的活性和选择性。在碳粉中加入醋酸钴经氨气高温处理制备了Co-N/C复合材料。XRD物相分析表明生成了氮化钴(Co5.47N);电极在-0.2 V(vs.HgO/Hg)时ORR电流密度可达170 mA·cm-2,0.6 V(vs.HgO/Hg)时OER电流密度可达80 mA·cm-2,显示出Co-N/C催化材料在碱性电解液中对氧还原、氧析出优异的电催化性能。交流阻抗显示氮化物的生成减小了氧还原反应的电荷传递阻抗,大大增强了对氧还原反应的电催化作用。
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