本文主要基于小分子构筑有机二维材料的不同连接方式进行探究,即探究小分子单体通过共价键、非共价键、动态可逆共价键连接构筑二维材料的过程。设计合成多种小分子,利用不同的连接方式在界面上制备有机二维结构,研究其表面形貌、内部结构,并对其催化性质、电化学性质进行探索。本论文主要由以下几部分组成:第一部分较为系统的综述了二维材料的发展历程、在其发展过程中出现的众多挑战与机遇以及二维材料显示出的巨大应用前景,该部分侧重综述石墨炔类材料以及超分子化学在二维材料领域的发展。其中掺杂石墨炔表现出新颖的催化性质,超分子自组装化学的动态可逆性在制备二维材料方面显示出非常大的优势,因此可结合二者的特点为有机二维结构的设计合成提供新思路。第二部分主要讲述了设计并合成不同氮原子数精确掺杂的小分子单体,通过液液界面或气液界面的方法进行Glaser炔炔偶联反应,最后获得不同氮原子数掺杂的二维氮掺杂石墨炔薄膜。利用扫描电镜、透射电镜、原子力电子显微镜等对氮掺杂石墨炔薄膜进行形貌表征,利用X射线光电子能谱、拉曼光谱、晶体模拟等手段进行特征基团结构和元素表征。最后根据晶体模拟和透射电镜的选区电子衍射图可知两种氮掺杂石墨炔都只有一种孔隙且堆积方式都为ABC堆积,后期对于氮掺杂石墨炔在光催化辅酶再生方面的应用进行了一定的研究。第三部分主要讲述了小分子单体通过非共价键连接并结合超分子自组装构筑有机二维结构。设计合成基于苝酰亚胺的三角形分子、含吸电子氟基的烯烃分子,利用芳环分子间的π-π堆积、D-A作用等相互自发性的结合在一起,自组装成为具有一定组织性的整体如纳米纤维、纳米棒或有机二维薄膜等。最后只成功得到基于苝酰亚胺的三角形分子自组装而成的纳米纤维、纳米棒等,利用扫描电镜、透射电镜等进行形貌表征,对苝酰亚胺的三角形分子进行电化学性质研究。