【摘 要】
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超级电容器作为一种新型储能器件,由于功率密度高、充电时间快、使用寿命长和安全环保等优点,始终处于研究的前沿。石墨烯,一种独特的二维结构碳材料,具有优良的物理和化学性质:高载体流动性,高光学透射率,高杨氏模量,良好的柔韧性,极高的比表面积等,与超级电容器对电极材料的要求十分符合。自从2004年石墨烯被发现以来,石墨烯以及石墨烯衍生物作为超级电容器的电极材料获得了广泛关注。本文利用实验室改进的Humm
【基金项目】
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国家自然科学基金（NSFC,41206063）； 山东省自然科学基金（ZR2017MEM015）； 山东省重点研发计划项目（2019GHY112065）； 中国石油大学（华东）自主创新科研计划科技专项项目（19CX05001A）；
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超级电容器作为一种新型储能器件,由于功率密度高、充电时间快、使用寿命长和安全环保等优点,始终处于研究的前沿。石墨烯,一种独特的二维结构碳材料,具有优良的物理和化学性质:高载体流动性,高光学透射率,高杨氏模量,良好的柔韧性,极高的比表面积等,与超级电容器对电极材料的要求十分符合。自从2004年石墨烯被发现以来,石墨烯以及石墨烯衍生物作为超级电容器的电极材料获得了广泛关注。本文利用实验室改进的Hummers方法制备出氧化石墨烯,并利用其作为原材料,通过简单的水热法对氧化石墨烯进行氨化处理,将N原子成功接枝到石墨烯片层中,并将其自组装成水凝胶,制备出了以双电层电容为主的超级电容器电极材料;同时在氨化石墨烯的基础上,利用煅烧法,又成功将Co3O4金属氧化物掺入到其中,制备出了以赝电容为主的超级电容器电极材料。通过X射线衍射、拉曼表征、傅里叶红外光谱、光电子能谱、比表面积及孔径结构分析和扫描电子显微镜等方法对制备的复合材料进行了微观形貌、化学成分以及结构上的分析;采用三电极和两电极结合的方式又得到了其在电化学性能上的表现。利用氧化石墨烯作为前驱体,乙二胺作为氨源,使用简单的两步水热反应成功将N原子掺杂进入氧化石墨烯片层中,并且将其自组装成三维宏观石墨烯水凝胶。形貌结构表征显示出这种复合材料具有3D多孔网络骨架和高比表面积,氨基成功接枝在石墨烯的片层上,并且所制备的复合材料作为无粘结剂电极在1 A·g-1的电流密度下可提供约240 F·g-1的比电容。将其制造成对称型超级电容器纽扣电池,使用1M EMIMBF4作为电解质,显示出高能量密度(39 Wh·kg-1时显示出749 W·kg-1的功率密度)和出色的循环稳定性。氧化石墨烯作为前驱体,尿素作为氨源,利用自主设计的两步还原法,第一步中利用尿素成功将氨基接枝到石墨烯片层中,第二步中利用HI酸蒸气将氨化处理后的石墨烯水凝胶进行蒸气刻蚀,最终得到了分级多孔石墨烯水凝胶材料,将其作为无粘结剂的超级电容器电极材料,在1 A·g-1的电流密度下可提供约320 F·g-1的比电容。基于该复合材料设计组装的对称超级电容器纽扣电池在1M BMIMBF4电解液中仍能表现出232.33F·g-1的比电容(1 A·g-1的电流密度下),在746.01 W·kg-1的功率密度下传递出48.14Wh·kg-1的高能量密度,循环10,000圈之后仍然保持90%的电容。选用Co-MOF沸石咪唑骨架ZIF-67作为粘性多孔的Co3O4前体,利用尿素氨化石墨烯对其进行包覆,最后通过两步煅烧法得到氨化石墨烯/Co3O4复合材料。形貌结构表征表明薄如纸状的尿素氨化石墨烯穿插在Co3O4分布的空隙中,而且ZIF-67经过两步煅烧后得到的Co3O4材料呈现出粗糙多孔的纳米立方体结构。将其作为超级电容器电极材料,在1 A·g-1的电流密度下可提供约294.1 F·g-1的比电容。利用该复合材料组装设计的非对称超级电容器纽扣电池在6M KOH电解液中将电压窗口扩展到1.4V,并表现出111.71 F·g-1的比电容(1 A·g-1的电流密度下),在350 W·kg-1的功率密度下传递出7.60Wh·kg-1的高能量密度,循环10,000圈之后仍然保持77.71%的电容。
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