分子氧对Fe@Fe2O3核壳结构纳米线去除水体中腐殖酸和六价铬的影响

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当今世界,工业的迅猛发展带来经济高速发展和人们生活水平不断提高的同时,也带来了严重的环境水污染问题。自然水体的严重污染不仅威胁着人类的生存安全,也是经济社会可持续发展和人类健康的重大阻碍,发展高效、绿色的水处理技术刻不容缓。纳米零价铁因其原料丰富、尺寸小、还原性强、无二次污染等优良特性被广泛用于水处理,然而纳米零价铁去除水体中污染物效率受很多环境因素影响,并且其去除污染物机理还存在争议。本文选取自然水体中典型的有机污染物腐殖酸和无机污染物Cr(VI)作为目标污染物,深入研究了一种特殊的纳米零价铁(Fe@Fe2O3核壳结构纳米线)在有氧和无氧条件下去除水体中典型污染物的性能和机理。本论文首先研究了分子氧影响铁纳米线去除腐殖酸的过程及影响机制。利用3DEEM和GC-MS分析了反应过程中中间产物的变化情况,对反应过程中的铁纳米线进行XRD和FT-IR表征并测定有氧条件下反应过程中活性氧物种的生成情况。结果表明,铁纳米线在无氧条件下是通过吸附的方式去除腐殖酸,而有氧条件下铁纳米线在吸附腐殖酸的同时还伴随着活性氧物种的氧化作用,这种氧化作用使得铁纳米线在有氧条件下去除腐殖酸的速率为无氧条件下的2.5倍。本论文接下来研究了分子氧影响铁纳米线去除水体中Cr(VI)的过程中及影响机制。测定了反应过程中溶液中的亚铁、总铁、Cr(VI)和Cr(III)的含量并对反应后的铁纳米线进行SEM、XRD、XPS表征。结果表明,铁纳米线是通过吸附和还原的方式去除水体中的Cr(VI),其中起主要作用的是Fe2+的还原作用,铁纳米线在有氧条件下去除Cr(VI)的速率较无氧条件下慢,而这种抑制作用则是由分子氧与铁纳米线作用产生超氧负离子、双氧水、羟基自由基等活性氧物种而消耗去除Cr(VI)过程中起主要作用的Fe2+而导致的。本论文详细研究了Fe@Fe2O3核壳结构纳米线在有氧和无氧条件下去除水中典型污染物腐殖酸和Cr(VI)的性能和机理。发现在去除的过程中,对于需通过氧化作用去除的污染物,分子氧对其有促进作用,而对于需通过还原作用去除的污染物,分子氧则有抑制作用。本论文不仅提供了一种去除腐殖酸的新方法、完善了铁纳米线去除Cr(VI)的机理研究,还为纳米零价铁水处理技术的深入推广奠定了坚实的理论基础。
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