锌基催化剂光催化还原CO2的实验研究

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温室气体CO2的大量排放是造成全球气候变暖的主要原因,如何有效的控制CO2的排放量是当前人类科学研究的热点。为了更好的解决CO2排放所带来的一系列环境和社会问题,将CO2资源化利用不失为一种很好的办法。其中,光催化还原CO2由于其反应条件温和,获取所需的光能方法简单而成为一种具有很好应用前景的CO2转换利用技术。而以ZnO、TiO2为代表的半导体催化剂以价格低廉、稳定无毒、光催化活性较高等特点受到人们的重点关注。本文采用自制的光催化还原CO2的实验台,以商业化方法制备的ZnO作为催化剂分析了水浴锅温度、光照强度、催化剂用量、CO2流量和反应器温度等多个因素对CO2还原产物H2、CO和CH4瞬时产率的影响,以期获得整个系统的最佳反应工况。结果发现,当水浴锅温度为90℃、光照强度为37mW/cm2、催化剂用量为0.01g、CO2流量为5ml/min、反应器温度为150℃时,光催化还原产物产率达到最大,以上工况点即为整个试验系统的最佳工况条件。通过运用溶剂热法和直接沉淀法,通过改变不同的反应条件和化学试剂用量,制备出了片状、棒状等不同形貌的ZnO,通过场发射扫描电镜(FSEM)、场发射透射电镜(FTEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外可见漫反射光谱仪(UV-vis)、光致发光光谱(PL)等表征结果和光催化还原CO2实验结果确定了片状ZnO光催化效果要优于其余形貌的ZnO。由于光响应区域窄,电子空穴对易复合等原因,纯ZnO催化剂光催化效果并不十分理想,因此采用Ag单质负载的方法对片状ZnO进行改性,并对催化剂进行了详细表征和光催化还原CO2实验,结果表明改性后的催化剂紫外可见吸收出现红移现象,有利于催化剂吸收可见光,促进电荷载流子的产生。Ag单质可以捕获光生电子,减小光生电子空穴对的复合速率,使得催化剂光催化活性有所提高。Ag负载量为2%(wt)时,Ag/ZnO催化剂光催化效果最佳,Ag负载量过多或过少均会减弱其光催化效果。
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