煤热解反应动力学及高温快速液化反应特性的研究

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论文主要研究杨村煤和大柳塔煤高温快速液化的工艺条件及规律,探讨煤高温快速液化的反应特性。 第一章综述煤液化研究领域的现状,第二章介绍实验研究工作的实验装置及方法。 第三章对煤的热解特性及其动力学进行分析。从煤分子结构出发,煤的反应性可以用芳香环,氢化芳香环,烷烃链、烷烃键和含氧官能团的变化来描述。对煤的热重实验数据进行处理来获得动力学模型,以log[-log(1-a)]=log(AE/Rφ)-0.054E/T-2.884作模型,结果表明煤热解反应由三个一级反应构成,即两个热分解反应和一个热缩聚反应。计算出煤的热解特性参数,热解各阶段的表观活化能Ea,反应速率常数K,指前因子A,以及最大失重率F,最大反应速率Rm%和反应活性参数Ra可以作为表征煤热解反应活性的指标,Ra越大或Rm越大,则煤的反应活性越好。由TG和DTG曲线定义Tb和Tf两个温度可以初步确定煤常规液化反应温度和煤的高温快速液化反应温度范围,最后确定煤的液化反应温度区间为杨村煤390-480℃、神木煤425-525℃。 第四章根据煤液化反应过程大致分为三段:1>初始高活性阶段2>慢速加氢反应阶段3>缩聚反应阶段。本章分别研究了温度、时间、催化剂对两种煤高温快速液化反应的影响作用。实验结果表明,在高温短时间内出现较高的煤转化率。在煤液化反应的起始温度Tb时,煤转化率随时间的延长而增加,高于液化反应的终止温度Tf时,煤转化率下降。在高温初期有催化剂的煤转化率高于无催化剂的转化率,随时间延长和温度的升高,催化剂出现失活现象。催化剂可能在液化反应过程中起着双重作用,在反应初期促进加氢反应,随着时间太原理工大学硕士学位论文J一~也丝丝些些坦鱼廷纽旦经口里巨纽生延长会促进缩聚反应。最佳工艺条件随着影响因素不同而变化。煤的液化产物前沥青烯和苯可溶物在一定反应条件下发生相互转化。 第五章主要对煤高温快速液化反应的数据进行动力学处理,获得快速液化反应的表观活化能Ea杨村扩7.548kJ/mol,Ea神木煤=13.391kJ/mol其数值比较低,这为快速液化反应提供了基础。同时对两种原煤,液化反应残渣,液化产物,进行了表征,初步探讨煤高温快速液化反应机理。
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