V2O5-WO3-SiO2/TiO2和Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原(SCR)氮氧化物的试验研究

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氮氧化物是危害大气的污染物之一,是酸雨、光化学烟雾形成的重要因素,破坏臭氧层,对人体的健康造成危害,像肺炎、肝炎等疾病。氮氧化物主要来源于燃煤电厂、工业锅炉和汽车尾气等。选择性催化还原法是治理NOx污染的有效措施之一。 本文论述了国内外氮氧化物排放现状及控制氮氧化物排放的技术,重点介绍了选择性催化还原脱除氮氧化物技术,该技术催化剂使用情况,选择性催化还原反应的吸附机理,反应化学关系式以及化学动力学研究,同时展望了这一技术领域的重点研究方向。试验部分主要包括以V2O5-WO3-SiO2/TiO2为催化剂,应用氨气作为还原剂脱除模拟烟气中的NO;以及以Ag/Al2O3为催化剂,以丙稀C3H6为还原剂脱除模拟烟气中的NO,对反应脱除NO的效果在不同试验条件下进行考察。 应用V2O5-WO3-SiO2/TiO2催化剂研究NH3选择性催化还原气体中的氧化氮。在固定床积分反应器中考察了温度、NH3投入量、接触时间对SCR反应的影响,实验结果表明,多孔陶瓷载体可提供较大的比表面积,催化剂活性组分负载均匀;催化剂具有良好的催化活性,催化剂能在适宜反应条件下:反应温度、接触时间、摩尔比NH3/NO分别是350℃,0.8~1.0s和1.25∶1,此时NO转化率可达90%以上。并根据实验结果进行了反应动力学行为的分析,求出了动力学参数。 应用碳氢化合物丙稀替代氨,可以解决氨泄露、对管道的腐蚀以及氨的存贮等问题,在Ag/Al2O3催化剂上研究了在丙稀为还原剂时的脱硝活性,在固定床连续反应器中,消除了扩散的影响,研究了不同银负载量、氧气浓度、温度以及SO2对Ag/Al2O3催化剂活性的影响。试验结果表明,C3H6作为还原剂能在较高温度范围内脱除NO,最高活性温度是450℃,较NH3作为还原剂提高了将近100℃,银负载量在0.8%左右达到最好的效果,氧气浓度为8%较好;试验结果表明,将SO2添加到反应混和气中导致C3H6还原NO活性降低,最大NO转化率下降到80%左右,由于存在SO2气体,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低。并对可能的反应机理进行了探讨。同时对Ag/Al2O3催化剂的微观结构进行了表征,比表面积BET,能谱分析XPS表征试验结果表明,其高催化活性得益于大比表面积及大孔体积;定量测定了催化剂中Ag的负载量;电镜扫描结果表明,催化剂中Ag的颗粒负载较均匀,催化剂的制备方法较好。
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