随着人口的快速增长和环境污染的不断加剧,淡水资源短缺和能源危机已经成为人类面临的主要威胁。海水淡化技术是解决淡水供给的优先选择,然而常用的水处理技术如反渗透、热处理和电渗析通常具有高成本、高能耗和二次污染等问题。电容去离子技术(CDI)由于其较低的能耗和环境友好等优点吸引了众多研究者的目光,由于CDI脱盐性能与电极材料息息相关,因此研究开发高性能脱盐电极材料具有重要意义。传统的碳基材料具有优异的导电性、高比表面积和化学稳定性等优点,但也存在理论脱盐量低、电荷效率低(共离子效应)等问题,严重限制了该技术的应用。因此,本研究中通过原位合成法制备了具有阴阳离子脱嵌性能的纳米复合电极,将脱嵌电极和活性碳组成非对称杂化脱盐电容电池装置。一方面同时在正(或负极)引入双电层电容和赝电容离子存储机理,以期提高脱盐量,实现高浓度盐水脱盐;另一方面改善能量利用效率,提高电荷效率,降低同离子效应。论文系统研究了电极制备工艺、结构和脱盐性能之间的关系。主要研究内容如下:以对苯二甲酸作为有机配体,氯化锆作为锆源,N-N二甲基甲酰胺为溶剂,通过溶剂热法制备了直径200 nm的UiO-66纳米立方体。经过高温碳化后得到的C@ZrO2不仅保持了前驱体Ui0-66纳米立方体形貌,同时还具有中空结构。通过XRD分析可知,原位合成方法能有效抑制晶体尺寸的快速增长,形成室温稳定的四方相Zr02。经测试证明C@Zr02具有良好的导电性,丰富的氧空位和分级孔结构。900℃高温处理的样品(HCZ-900)的比表面积为52.61 m2g-1,平均孔径为18.78 nm。电化学测试表明,HCZ-900在1MNaCl溶液中,表现出高的比电容(125.84 F g-1,5,Vs-1)，在Ag-1的电流密度下的比电容为56.19F g-1。以HCZ-900为负极(阳离子脱嵌材料),活性碳(AC)为正极组装为不对称杂化电容脱盐装置(H-CDI),研究结果表明,AC//HCZ-900 电吸附量为55.17mgg-1(250mg L-1 NaCl,1.4V)。HCZ-900 中丰富的氧空位为Na-的嵌入与脱除提供了有效的扩散通道,使得其在同类材料的电容脱盐性能中具有高的脱盐量。HCZ-900电极在经过6次吸附-脱附循环测试后,表明其在连续电吸附中具有良好的循环稳定性。以MXene(Ti3C2Tx)为前驱体,通过溶剂热法原位生长纳米钛酸钠(NTO),制备MXene@NTO阳离子脱嵌材料。结果表明,NTO均匀的生长在MXene的层间和表面,其中NTO为复合相,分别由线状的Na4Ti5O12和片状的Na4Ti9020组成。电化学测试表明,复合材料展现了更宽的电化学窗口,离子存储机理是基于MXene和NTO的脱嵌反应进行,钠离子脱嵌过程中伴随着金属Ti的氧化还原反应。当反应时间为2 h时,MXene@NTO(2 h)具有高的比电容(108.29 F g-1,5 mV s-1);在1 Ag-1的电流密度下的比电容为28.73F g-1。以MXene@NTO(2h)为负极,活性碳(AC)为正极组装为不对称杂化电容脱盐装置(H-CDI),研究结果表明,AC//MXene@NTO(2h)电吸附量为70.2 mg g-1(250 mg L-1 NaCl,1.4 V)。将氯化钠溶液的浓度提高到 1000 mg L-1 时,MXene@NTO(2 h)具有更为优异的脱盐性能,在1.4 V电压下,电吸附量可达87.3 mg g-1。与此同时MXene@NTO(2 h)电极在经过6次吸附-脱附测试后,电吸附量仍能达到56.4 mg g-1(保持率为89%),表明MXene@NTO(2 h)电极具有良好的循环再生性。首先采用一步溶剂热法合成具有纳米片自组装微球形貌的镍钴氢氧化物/石墨烯(NiCo-LDH/rGO)纳米复合材料,然后通过高温热处理得到分散为片状结构的镍钴氧化物/石墨烯(NiCo-Ox/rGO)阴离子脱嵌材料。经测试证明,NiCo-Ox通过插层反应来实现Cl-的存储。当氧化石墨烯的掺量为2 mL时,所制备的NiCo-Ox/rGO(2 ml)复合材料,在1 M NaCl溶液中,表现出高的比电容(83.12F g-1，5mV s-1)和倍率特性(100mV s-1,31.7%)。通过电化学阻抗谱(EIS)分析可知,NiCo-Ox/rGO(2ml)复合材料的电阻明显减小,更有利于电荷在电极表面的快速迁移。以AC为负极,NiCo-Ox/rGO(2ml)为正极组装为不对称杂化电容脱盐(H-CDI)装置,研究结果表明,最大脱盐量为51.54 mg g-1(250 mg L-1 NaCl,1.4 V)。经过5次吸附-脱附循环实验后,脱盐量为51.53 mg g-1(保持率为96%),表明NiCo-Ox/rGO(2 ml)电极具有良好的循环再生性。