【摘 要】
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能源作为国民经济和社会发展的重要基石,一直是重点发展的研究对象之一。随着能源生产和消费结构的不断变革,传统能源已无法满足日益变化的能源需求。为了进一步构建多元化清洁能源供应体系,寻求一种高效、可持续发展的新型能源对于人们来说迫在眉睫。固体氧化物燃料电池（SOFC）作为一种高效清洁且燃料来源广泛的化学能源转化装置而受到科研人员的青睐。然而,传统的SOFC体系中最常用的镍基金属陶瓷阳极在工作时经常会面
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能源作为国民经济和社会发展的重要基石,一直是重点发展的研究对象之一。随着能源生产和消费结构的不断变革,传统能源已无法满足日益变化的能源需求。为了进一步构建多元化清洁能源供应体系,寻求一种高效、可持续发展的新型能源对于人们来说迫在眉睫。固体氧化物燃料电池（SOFC）作为一种高效清洁且燃料来源广泛的化学能源转化装置而受到科研人员的青睐。然而,传统的SOFC体系中最常用的镍基金属陶瓷阳极在工作时经常会面临硫中毒、碳沉积、氧化还原稳定性较差等问题,不利于SOFC的商业化。因此,研究者致力于研发高效稳定的电极材料。层状钙钛矿材料Pr0.5Ba0.5Mn O3-δ由于其良好的氧化还原循环稳定性,对碳氢燃料的抗积碳以及抗硫毒化性,而被认为是有望取代镍基阳极的电极材料。但其催化活性有待进一步改进。本论文利用Fe、Cu等元素掺杂A位缺位的(Pr0.5Ba0.5)0.9Mn O3-δ（PBM）电极,实现原位溶出纳米第二相,并研究了在H2及C3H8燃料气氛下的电化学性能,以发展高效稳定的电极体系。（1）本文利用Fe元素对A位缺位的PBM进行掺杂改性,通过原位溶出制备（Pr,Ba）Ox纳米颗粒修饰的(Pr0.5Ba0.5)0.9Mn1-yFeyO3-δ(PBM1-yFy,y=0,0.2,0.4)阳极材料。研究结果表明:经过950℃高温烧制后的PBM1-yFy初样主相表现为立方相和六方相的混合结构,经过氢气气氛还原后形成四方层状钙钛矿结构,同时伴随着大量（Pr,Ba）Ox纳米颗粒在电极表面析出,有效的增加了电极材料表面反应活性位点,表现出优越的催化活性。在800℃,97%H2-3%H2O条件下,以PBM0.8F0.2-GDC为阳极,La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ（LSGM）电解质支撑的单电池表现出最好的电化学性能,最大输出功率密度(pmax)为0.338 W cm-2,当使用丙烷作为燃料时具有最佳PBM0.8F0.2-GDC阳极的单电池在850℃时的最大功率密度可达0.489 W cm-2且表现出良好的稳定性。以上结果为设计其它适用于碳氢燃料的电极材料提供了研究基础。（2）本文基于PBM0.8F0.2最优组分,利用Fe、Cu掺杂进一步优化制备出PBMF0.3-yCy,（y=0,0.1,0.2,0.3）阳极材料,研究了Cu取代Fe后对催化活性提升的影响机制。结果表明:还原后的晶体结构随着Cu掺杂量的变化由四方结构向立方结构发生转变,当掺杂量y大于0.1时,观察到了杂质相Ba Cu O2.4的产生。此外,Cu的掺杂还导致了在还原气氛下材料表面Cu纳米颗粒的溶出,有效的提高了材料的导电性能。使用PBMF0.2C0.1-GDC作为阳极时,在800℃湿润氢气气氛下表现出最低的欧姆阻值为0.207Ωcm~2,同时拥有最高的pmax为0.511W cm-2。在面对丙烷燃料时,850℃下的pmax值可达0.530 W cm-2,相较于上一章节中最好的电极组成材料PBM0.8F0.2催化活性更优。此外还比较了两种不同纳米颗粒溶出后电极的抗结焦性能,结果显示（Pr,Ba）Ox纳米颗粒修饰的LPBMF0.3相比Cu纳米颗粒修饰的LPBMF0.2C0.1表现出更出色的抗结焦性能。（3）本文基于（Pr,Ba）Ox修饰的LPBMF0.3拥有最好的抗结焦性能,通过分析氧化还原过程中相组成和形貌变化研究了PBMF0.3钙钛矿结构,发现在800℃的空气中进行氧化时,一部分外溶的（Pr,Ba）Ox纳米颗粒被氧化为Ba Pr O3,而不是重新溶入钙钛矿晶格中,随着氧化还原循环过程次数的增加,（Pr,Ba）Ox纳米颗粒的脱溶达到平衡。此外,我们进一步评估了PBMF0.3-GDC/LDC/LSGM/LSCF-GDC单电池对其工作状况下的氧化还原循环稳定性。在800℃下97%H2–3%H2O气氛中经过四次氧化还原循环的单电池仍表现出0.496 W cm-2的最大输出功率密度,并在丙烷气氛下也同样具有稳定的输出性能。结果表明:PBMF0.3材料是一种极具应用前景的电极材料,具有良好的氧化还原可逆性。
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