硝酸工业尾气中N2O催化分解研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuzuhua
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N2O是一种严重的温室气体,硝酸工业尾气中N2O的排放是工业尾气排放的主要来源之一。本文针对硝酸工业尾气中N2O的含量较低,且存在NO、H2O、O2等杂质气体,采用共沉淀法制备了一系列稀土金属La和碱土金属Sr修饰的Co3O4催化剂,评价其催化分解N2O的性能,对所制备的催化剂进行了表征分析,讨论了其构效关系。采用不同制备方法溶胶-凝胶法和共沉淀法制备催化剂,共沉淀法所制备的催化剂其催化活性明显高于溶胶-凝胶法,共沉淀法制备的工艺条件为:Na2CO3为沉淀剂,焙烧温度550℃,焙烧时间4h。稀土金属La的添加显著提升了 Co3O4的催化活性。当La/Co的摩尔比为0.1时,在反应条件为空速25000 h-1,原料气组成为2000 ppm N2O+N2时,在350℃时,其催化分解N2O的转化率达到95%以上,通过表征分析可知,La的加入,抑制了 Co3O4晶体晶粒的生长,使催化剂的比表面积显著增大,同时降低了 Co-O键的键能,促进了 Co3+向活性位点Co2+的转化,增强了催化剂的氧化还原能力。向原料气中加入NO、H2O、O2等杂质气体,在450℃也能将原料气中的N2O完全催化分解。碱土金属Sr的加入提升了 Co3O4的催化活性,其中Sr/Co的最佳摩尔比为0.3,在反应温度为400℃,Sr0.3Co催化剂可以将2000ppm N2O+N2完全催化分解,在杂质气体NO、H2O、O2等存在的条件下,N2O完全催化分解的温度为500℃。表征分析结果表明,Sr添加后的作用机理与La相似,抑制了 Co3O4晶体的生长,Co3O4晶体尺寸变小,增加了其比表面积,催化剂的氧化还原能力以及活性位点Co2+的数量都有一定的提升,催化剂也表现出良好的热稳定性。根据小试结果,进行了催化剂的公斤级制备实验,并以其为原料进行催化剂成型。研究结果表明,成型方法对催化剂的催化活性有明显的影响,挤条成型的催化剂其催化活性明显优于涂覆法所制备的催化剂,在反应温度为425℃时,空速为10000 h-1,N2O的入口浓度为2000 ppm,N2O的转化率在99%以上,在450℃的条件下长周期运行72 h,催化剂的催化转化率始终保持在100%。
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