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多环芳烃是一种疏水性有机污染物(HOCs),在与天然颗粒物之间的相互作用以及之后的缓慢释放,强烈影响有机污染物质在环境中的迁移转化和最终归宿。多年来许多学者对疏水性有机物的吸附机理研究已相当深入。但是,在天然水环境中,吸附过程还要受到环境中诸多条件的影响,尤其是水环境中的微生物的生物作用,对有机污染物的迁移转化有到至关重要的影响。
黄河三角洲是我国的重要湿地之一,是环渤海重要的经济发展区。目前,在黄河三角洲及河口地区受到来自黄河流域和当地的多种有机污染物污染,因此,研究黄河三角洲环境污染问题已迫在眉睫。本论文以多环芳烃有机物(PAHs)菲、荧蒽、苯并[a]芘为吸附质,以黄河三角洲自然保护区的不同类型湿地沉积物及处理的子样品为吸附剂,利用动力学和吸附等温线模型来描绘湿地沉积物对多环芳烃的吸附动力学特征和吸附、分配规律,同时,探索沉积物对PAHs吸附过程中的诸多影响因素,尤其是微生物(枯草芽孢杆菌)对PAHs在水-沉积物两相中分配的影响,并依据微生物对不同PAHs的作用,来深入了解微生物与颗粒物之间的相互作用对PAHs吸附的影响机理,最终,揭示PAHs在黄河三角洲湿地沉积物中的迁移转化规律。本研究工作取得以下几方面的成果:(1)黄河三角洲湿地沉积物对PAHs的吸附可分快速和慢速两个阶段,快速吸附可在48h达到平衡,沉积物的吸附速率与吸附能力随PAHs疏水性的增大而增加,吸附系数LogKD与样品的TOC有较好的线性关系,湿地沉积物对PAHs的吸附等温线表现出非线性,经H2O2处理的子样品对PAHs吸附的变化表明样品对PAHs的吸附作用不仅是在有机质上的分配作用,还有表面吸附作用,样品中的不同组分在吸附过程中对PAHs的作用机理是不同的。
(2)湿地沉积物对PAHs吸附过程存在固体效应,随着水土比的增加,样品对PAHs吸附量(KD值)逐渐降低;在不同的离子强度下(0.001mol/L~0.1mol/L),湿地沉积物对PAHs的吸附速率和吸附量随着离子强度的增大而降低,而且不同样品之间的吸附量差距在明显降低,离子强度对有机质含量较高的沉积物影响程度较大。不同粒径颗粒物对PAHs的吸附量随着粒径的增大而逐渐减小,而解吸能力则增大,颗粒物中有机质含量是决定PAHs吸附速率和吸附能力重要因素之一。当三种PAHs共存时,样品对PAHs的吸附能力有所降低,进一步表明在吸附过程中除了以有机质控制的分配作用为主外,样品对PAHs还存在表面吸附的竞争作用。
(3)接种的枯草芽孢杆菌对菲和苯并[a]芘可以进行吸附或生物降解,而且微生物对菲的生物作用明显大于对苯并[a]芘的。由生物作用和吸附作用对比结果表明,在对菲的吸附时,微生物的生物作用要大于样品的吸附作用,而且接种的样品对菲的消除能力要大于它们的单独作用;对苯并[a]芘吸附时,样品的吸附作用要大于微生物的生物作用,而接种的样品对苯并[a]芘的消除能力却小于它们的单独作用,说明微生物与样品之间的相互作用不利于苯并[a]芘的消除。由此表明,在沉积物吸附PAHs的体系中微生物起到至关重要的作用。
(4)在水-沉积物-微生物环境体系中微生物的存在对PAHs的吸附过程有较大影响,尤其活性微生物的存在明显增大对菲的吸附,却降低对苯并[a]芘的吸附,同时,沉积物的存在也在一定程度上影响微生物对PAHs的降解速率和降解能力作用。解吸实验的结果表明未接种的样品组对菲解吸量大于有微生物的两组,并且有活性微生物组对菲的释放小于其对照组,而对苯并[a]芘的解吸则与菲的结果相反,表明微生物对苯并[a]芘的可逆性吸附要大于沉积物的。微生物对不同粒径的颗粒的影响也明显不同,在对菲的吸附过程,微生物的存在降低了粗细颗粒物之间的吸附差距,而在对苯并[a]芘的吸附过程则增大了吸附差距。
(5)在水-沉积物环境体系中,不同引入微生物的方式对湿地沉积物吸附PAHs的影响相同;由湿地沉积物培养的微生物与枯草芽孢杆菌对吸附PAHs的影响相同。