水溶性聚合物修饰的石墨烯基抗菌复合物的制备及表征

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目前消毒液的大量使用污染环境,并对人体健康造成极大的伤害。无机载银抗菌材料虽然具有良好的安全性和长效性,但其价格高、抗菌活性不足和易变色的缺点限制其广泛应用。所以,开发安全性好、稳定性高的水溶性长效抗菌材料将成为抗菌材料领域的研究热点。石墨烯是由碳原子通过共价键结合的单片层结构的新型碳材料,具有一系列优良的物理、化学以及生物性能,是各种功能材料的理想载体。因此,本文在研究石墨烯(rGO)及其衍生物氧化石墨烯(GO)的抗菌活性的基础上,分别用水溶性聚合物聚赖氨酸(PLL)和普朗尼克(Pluronic-F127)进行修饰,然后负载纳米铜或锌离子,获得一系列水溶性石墨烯基抗菌复合物,并研究其结构与性能。首先,研究了石墨烯和氧化石墨烯的抗菌活性,并测定了石墨烯和氧化石墨烯与细菌接触后细菌细胞离子浓度的变化情况。研究结果发现:石墨烯没有抗菌效果;氧化石墨烯在浓度达到3000mg.L-1时显示优异的抗菌活性,与大肠杆菌和金黄色葡萄球菌接触6h的杀菌率都达到100%;氧化石墨烯的抗菌作用是通过改变细菌细胞的离子通道而使其离子溶出细胞体外,从而导致细菌细胞因生理活性丧失而死亡。其次,依次通过聚赖氨酸修饰氧化石墨烯、负载纳米铜和还原,得到聚赖氨酸-石墨烯-纳米铜复合物PLL-rGO-CuNPs,并对其结构性能进行了表征。研究结果表明:100mg.L-1的PLL-rGO-CuNPs放置三个月不沉积,显示出优异的水溶性;16.3mg.L-1的PLL-rGO-CuNPs与大肠杆菌和金黄色葡萄球菌接触24h的杀菌率分别达到99.99%、99.58%;PLL-rGO-CuNPs比PVP-CuNPs具有更好的延迟释放效果;PLL-rGO-CuNPs的抗菌作用也是通过改变细菌细胞的离子浓度而获得的。最后,用Pluronic F127分别修饰石墨烯和氧化石墨烯,然后负载锌离子,获得Pluronic F127-石墨烯-锌离子复合物Pluronic F127-rGO-Zn2+、Pluronic F127-氧化石墨烯-锌离子复合物Pluronic F127-GO-Zn2+,研究了它们的水溶性和抗菌活性。结果表明:Pluronic F127-rGO-Zn2+和Pluronic F127-GO-Zn2+具有非常好的水溶性,放置三个月不沉积;50mg.L-1的F127-rGO-Zn2+或Pluronic F127-GO-Zn2+与大肠杆菌接触24h的杀菌率均大于99%,显示优良的抗菌活性。
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