济南市大气VOC污染特征及其对臭氧生成贡献的研究

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:amwaydog
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挥发性有机物(VOCs)是一类在近地面大气层广泛存在的化合物,不仅对人体健康直接产生危害,而且与氮氧化物(NOX)经光化学反应会产生典型的二次污染物臭氧(O3),对城市的大气环境产生重要危害。本论文以济南市VOCs和O3为研究对象,基于连续一年的在线监测数据,研究了城市VOCs和O3污染特征和污染水平,识别影响O3生成的关键VOCs物种以及它们之间存在的相互转化关系,并探究了济南市VOCs的来源,以期为改善济南市空气质量提供科学依据。(1)本研究通过在线GC-MS/FID监测系统对济南市大气中56种VOCs进行监测,制定并实施了一套专门的质量控制和质量保证方法以保证数据的准确性。根据对监测数据的分析,济南市VOCs日均值浓度范围12.03ppb-92.69ppb,平均总浓度为30.35ppb。时间变化上,济南市VOCs的季节平均浓度分布为:冬季>秋季>春季>夏季,小时平均浓度的最高值出现在每天上午7点-9点,每天的最低值出现在15点-16点。并且济南市VOCs与颗粒物(PM2.5和PM10)、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOX)存在着明显的正相关的变化规律,与O3之间表现出很明显的负相关关系。(2)利用特殊物种比值法对济南市VOCs进行来源解析。通过对不同物种(烷烃、烯烃和芳香烃)、大气寿命相似物种以及大气寿命不同物种之间的研究,发现汽车尾气是济南市大气VOCs的主要来源,石油化工和燃烧的排放对济南市大气VOCs的浓度也存在重要的影响,同时,区域背景大气的传输同样对环境空气中VOCs的浓度存在一定的影响,结合济南市环境空气中VOCs的污染特征,认为济南市控制VOCs污染的主控方向应该是控制机动车尾气的排放,提高对石油化工企业的排放控制并减少煤炭的使用。(3)济南市O3污染在全国处于较高水平,并在总体上呈现出上升的态势,O3浓度在时间分布上呈现出夏季高冬季低的季节分布特征,而且有明显的月变化规律,整体上月变化呈现倒“V”型,每天的峰值均出现在正午以后,并且郊区往往比城区和背景区域具有更高浓度的O3。结合济南市其他站点的数据,发现O3与温度、太阳辐射表现为正相关,与湿度、风速表现为负相关。运用比值法和EKMA曲线法的敏感性分析结果均显示济南市O3生成属于“VOCs控制区”,基于此,利用LOH贡献率和O3的生成潜势(OFP)对各物种进行分析,结果显示烯烃类物种是济南市控制O3生成的重要物种,确定1-丁烯、异戊二烯、间对-二甲苯、丙烯、顺-2丁烯、异戊烷和乙烯是济南市VOCs中对O3生成具有重要作用的活性物种,结合VOCs的来源分析,汽车尾气和石油化工是两种对臭氧生成的促进作用较为明显的污染源。济南市控制O3污染的主控方向应该是控制机动车尾气的排放并减少石油化工污染源的排放。
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