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随着现代工业的发展,弹性体材料已成为材料科学与材料工程学中一个极为重要的研究领域。为了制备性能优异的弹性体材料,建立复合材料的微观结构与宏观性能的关联是关键。由于弹性体材料,特别是弹性体基纳米复合材料,存在着多层次、多尺度的复杂相互作用,使用传统的实验方法很难对其微观结构进行精确的表征,从而无法建立起微观结构和宏观性能之间的定量关系,但随着计算机技术的飞速发展,利用分子动力学模拟方法表征弹性体基纳米复合材料的微观结构以及设计新型弹性体材料成为了可能,并为实验提供指导作用。本文利用分子动力学模拟方法,围绕弹性体材料的微观结构与宏观性能之间的关系,进行了深入细致的研究,得到了几个重要的结果。具体内容如下:(1)设计了六种不同分子链构造(Linear,Branch-2,Branch-4,Branch-10,Star-4和Star-6)。发现对于具有不同分子链构造的纳米复合材料,均出现了过高和过低的界面作用强度导致的纳米颗粒聚集现象,表明纳米颗粒在适当的界面作用强度下有着最佳的热力学稳定分散。在六种分子链构造中,多臂的星型结构和多支链的支型结构更有利于纳米颗粒的分散。与此同时,发现有着最佳纳米颗粒分散态的多臂星型结构分子链所对应的纳米复合材料表现出更好的静态力学性能、更为明显的应变硬化行为以及更为完备的交联网络结构。在末端官能化后,在有着多条支链的支型结构基体中的纳米颗粒分散更好。当拉伸应变较小时,支链较少的支型结构显示出相对较好的力学性能,当拉伸应变较大时,多臂星型结构和多支链的支化结构对应的纳米复合材料表现出更佳的力学性能。(2)通过构建粗粒度模型,我们设计了一种单组份聚合物链接枝的新型纳米颗粒,研究表明,当接枝链较长时,纳米颗粒的排列规整度非常低,而随着接枝聚合物链密度的增加,纳米颗粒的排列规整度单调递增,这说明选择较短的接枝链长度和较高的接枝密度有助于改善纳米颗粒排布规整度。当接枝密度较高时,随着接枝链柔性的降低,纳米颗粒自组装结构的规整度会先增加,然后逐渐趋向于一个定值并在这个水平线附近上下震荡。而对于接枝链具有一定刚度的体系而言,纳米颗粒排布规整度越高,体系的静态力学性能越差,而针对接枝密度高的柔性链,体系可以在保证高规整度的同时具有良好的力学性能。(3)基于材料基因组的思想,利用分子设计方法(molecular design),设计了一种新型耐低温无结晶的硅橡胶。利用全原子分子动力学模拟设计了三种不同的硅氧烷结构单元(二甲基硅氧烷,二乙基硅氧烷和甲基环氧基硅氧烷)进行无规共聚。我们利用三种不同的方法(比容-温度,非键势能-温度和构象转变-温度),计算得到了环氧化硅橡胶(E-MEVQ)的玻璃化转变温度,并与通过差示扫描量热法测定的合成E-MEVQ的玻璃化转变温度进行了比较,结果非常接近,并且当环氧基含量为5%时,其值为-130℃,低于聚二甲基硅氧烷(PDMS)的玻璃化转变温度且在低温下呈现非晶态。(4)利用全原子分子动力学模拟,设计了一种带有大尺寸多硅氧键侧链的硅氧烷结构单元,并将其与二甲基硅氧烷进行无规共聚,得到了一款具有非常宽的温度服役范围的新型硅橡胶。其玻璃化转变温度前所未有的低(-150℃),且具有相对较高的热解温度(高于400℃)。并最终通过合成实验验证了模拟的结果。在该部分工作中,我们提出了一种基于分子链的均方位移速率随温度变化的方法来精确表征材料的热解温度。