近年来,二维材料因其不同于体块材料的独特性能和在多领域的广泛应用受到了大量关注。随着各种各样二维材料的出现,将不同的单层纳米片进行合理组合,成为突破单一材料应用限制,生产具有创新性能的新材料的通用策略。根据不同的组合方式,二维材料可以分层垂直堆叠形成范德瓦尔斯异质结,也可以在同一平面上并排无缝拼接形成平面异质结。范德瓦尔斯异质结不依赖于一对一的化学键,可以将各种单层材料的优势进行结合。与垂直异质结相比,平面异质结对材料的要求更严格,选择性更低,但其较小的接触面积和不同组成部分之间的的共价键可以保证其外延生长的质量和稳定性,这在器件制造中非常重要。异质结为材料的基础研究和新型器件的设计提供了丰富的发展空间,然而还有大量的未知体系等待人们探索。基于此,本文以二维平面异质结和二维过渡金属硫化物基垂直异质结为研究对象,开展了以下工作:1.界面接触角度对大尺寸石墨烯/六方氮化硼平面异质结的能带调控作用。计算结果表明,armchair和zigzag型平面异质结为直接带隙半导体,由armchair界面和zigzag界面交错排列构成的混合型异质结为间接带隙半导体。金属性zigzag界面和半导体性armchair界面的混合,最终使体系出现不同电子结构。对于具有armchair型界面的平面异质结,强量子限域效应导致价带顶和导带底的电荷密度完全由石墨烯侧贡献。zigzag界面的边界态可通过形变引发的规范场和伴随的有效伪自旋轨道耦合解释。2.电场和应变对N-GY/MoS2异质结的能带调控。构建了具有不同堆垛构型的N-GY/MoS2范德瓦尔斯异质结,并利用第一性原理对其电子和光学性能进行计算。结果显示,对异质结施加外加电场和双轴应变可以有效地调整体系的带隙和带边位置。在外加电场的作用下,体系实现了从II型半导体到I型半导体以及半导体到金属的转变。在拉伸应力的作用下,异质结能够从II型能带排列调控为I型能带排列。此外,相较于本征单层N-GY和MoS2,形成异质结后体系的光吸收范围和吸收强度都得到了增强,在可见光到紫外光范围内的光学吸收系数达到10~5cm-1,光电转换效率高达17.77%。3.BAs/MoSe2异质结的电子、热电和光学性质研究。计算结果表明,AC’构型（Mo原子位于As原子顶部,Se原子位于B-As组成的六元环中心位置上方）具有优异的动力学、热学和机械稳定性。该种异质结是一种直接带隙半导体,带隙为1.04 e V,具有I型能带排列。在200～1200 K的温度范围内,BAs/MoSe2异质结的塞贝克系数和声子热导率始终高于本征单层BAs和MoSe2。通过施加平面内双轴应变和外加电场,异质结可以实现从I型能带结构到II型能带结构的转变,但仍保留了直接带隙特征。在光学性能方面,BAs/MoSe2异质结可以突破两个本征单层材料的限制,将其光学吸收强度结合在一起。在可见光-紫外光区具有极高的光学吸收系数(～10~5cm-1),在平面内应变和外加电场下可观察到光学吸收光谱的红移,能量转换效率大大提升。4.Ge C/MoSe2异质结的热电和光催化性质。研究结果表明,不同堆垛构型的Ge C/MoSe2异质结均具有优异的化学、动力学、热力学和机械稳定性。AB3构型（Mo原子位于C原子顶部,Se原子位于Ge-C组成的六元环中心位置上方）的异质结在900K时n型掺杂的热电优值为2.63,超过了迄今为止报道过的其他材料的最大值2.6。所有构型的异质结在可见光范围内都具有非常高的光学吸收系数(～10~5cm-1)。在Ge C/MoSe2异质结中,其II型能带结构、合适的带阶位置以及较小的过电位使得体系更能容易与水反应,实现光催化分解水,其中AB1构型的OER催化活性最好。在线性偏振光垂直照射下,Ge C/MoSe2异质结中可以产生较大的光电流,光电流的大小与体系构型以及入射的光子能量有关。