【摘 要】
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过渡金属氧化物/石墨烯基复合材料用高导电性碳材料构建杂化纳米结构是进一步促进电子传输增加活性表面积的有效方法,有利于增加载流子,从而提高电极材料的导电性和储存电荷的能力。本文首先在第一性原理结合电化学实验的基础上,探讨了TiO2与石墨烯材料复合后,电化学性能提升的基本原理。TiO2与石墨烯复合后,表现出比单金属氧化物电极材料更加卓越的电化学方面的性能,以此为根据改进原有的实验方案,将具有尖晶石结构
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过渡金属氧化物/石墨烯基复合材料用高导电性碳材料构建杂化纳米结构是进一步促进电子传输增加活性表面积的有效方法,有利于增加载流子,从而提高电极材料的导电性和储存电荷的能力。本文首先在第一性原理结合电化学实验的基础上,探讨了TiO2与石墨烯材料复合后,电化学性能提升的基本原理。TiO2与石墨烯复合后,表现出比单金属氧化物电极材料更加卓越的电化学方面的性能,以此为根据改进原有的实验方案,将具有尖晶石结构的双金属氧化物与石墨烯基进行复合。利用XRD和SEM,对材料的物相组成、微观形貌、结构进行较为全面的研究。通过构建三电极测试了复合材料的电化学性能。1、石墨烯/TiO2异质结的第一性原理及电化学性能的研究本课题首先利用Materials Studio软件中的CASTEP计算模块,对金红石型TiO2与石墨烯构建的异质结结构进行电子结构和能带的计算。石墨烯的线性弥散带填充在TiO2的间隙之间,TiO2/石墨烯复合材料中的C原子2p轨道占据着价带顶和导带低,拥有2.43e V的能带间隙。电化学测量结果从比电容和电化学稳定性的数据验证了计算结果的正确性,第一性原理计算结果在根本上解释了TiO2/石墨烯材料电化学性能提升的根本原理。2、泡沫镍上直接沉积NiCo2O4/RGO（还原氧化石墨烯）及电化学性能的研究采用简单的水热法结合高温处理在泡沫镍上制备了NiCo2O4材料和NiCo2O4/RGO复合材料。NiCo2O4/RGO复合材料中的NiCo2O4均匀的附着在RGO表面,NiCo2O4呈纳米片状凸起交互错杂,片与片之间有明显空隙,呈定向排列。CV曲线上有两对氧化还原峰,可以推断出其与Co2+/Co3+/Co4+和Ni2+/Ni3+/Ni4+等价态转化有关,说明NiCo2O4赝电容的存在是NiCo2O4/RGO能够储电的主要机理。GCD曲线随着电流从2A·g-1增加到5A·g-1,NiCo2O4/RGO复合材料电极的初始电容(1013.4F·g-1)大约保留了88.1%,NiCo2O4/RGO复合材料材料电极的电阻为1.7Ω,而NiCo2O4单一材料电极的电阻为6.7Ω。3、泡沫镍上直接沉积CoMn2O4/RGO及电化学性能的研究利用简单的实验方法在泡沫镍上制备由CoMn2O4材料和CoMn2O4/RGO复合材料。CoMn2O4/RGO中的RGO嵌入针状CoMn2O4基底针状CoMn2O4呈交错互联的方式暴露在外面,CoMn2O4材料能够在一定程度上防止石墨烯片的团聚。电化学测试结果表明,CV曲线有一对清晰的氧化还原峰,说明赝电容的存在。GCD结果,当电流密度为1A·g-1时,CoMn2O4电极材料的比电容为1000F·g-1,随着电流密度的增加CoMn2O4/RGO GCD曲线保持对称的三角形,当电流密度为1A·g-1时,CoMn2O4/RGO电极材料的比电容为1429F·g-1。电流密度从1A·g-1逐步提升至10A·g-1,比电容的保持率为75%。
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