【摘 要】
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全球变暖是这个时代的一大挑战,主要是由于化石燃料的大量使用导致的。因此寻求一种无污染的替代能源是必不可少的。氢气作为一种理想的替代能源,可以通过可再生能源的剩余能量来生产氢气,然后以氢化液态有机氢载体（LOHC）的形式作为化学能储存和运输,其中甲基环己烷-甲苯（MCH-TOL）循环,包括可逆加氢和脱氢,被认为是最佳的LOHC储氢方法。然而,从MCH介质中回收氢气需要反应热。因此制备一种在较低温度下
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全球变暖是这个时代的一大挑战,主要是由于化石燃料的大量使用导致的。因此寻求一种无污染的替代能源是必不可少的。氢气作为一种理想的替代能源,可以通过可再生能源的剩余能量来生产氢气,然后以氢化液态有机氢载体（LOHC）的形式作为化学能储存和运输,其中甲基环己烷-甲苯（MCH-TOL）循环,包括可逆加氢和脱氢,被认为是最佳的LOHC储氢方法。然而,从MCH介质中回收氢气需要反应热。因此制备一种在较低温度下具有高脱氢活性、高稳定性的催化剂是当下急需解决的问题。采用恒p H值共沉淀法制备了钙改性的Ca-Mg-Al水滑石和二氧化硅改性的Mg-Al-Si O2两种载体。然后利用超声辅助等体积浸渍法负载Pt,经过干燥、高温煅烧和H2热还原后即得到Pt/Ca-Mg-Al和Pt/Mg-Al-Si两大类催化剂。并对其进行XRD、BET、H2-TPR、FT-IR、CO-Chemisorption、NH3-TPD、CO2-TPD、TEM、TG和Raman光谱等表征测试。在固定床反应器上,以甲基环己烷为储氢介质,评价了所制备的两种催化剂的脱氢性能,考察了Ca含量、Si O2添加量、还原温度、反应温度、催化剂制备方法和进料速率等因素对催化剂脱氢性能的影响。结果表明:（1）对于Pt/Ca-Mg-Al系列催化剂,引入Ca后,增强了Pt与载体之间的相互作用,极大地促进了Pt的分散,从而减小了Pt的粒径;对于Pt/Mg-Al-Si系列催化剂,Si O2的添加使得催化剂的比表面积增加约100 m~2/g,且Pt的还原温度降低。随着反应温度的升高,催化剂的脱氢活性均增加。且这两种催化剂都具有很强的抗积碳能力。（2）在催化剂用量为0.5 g、进料流量为0.1 m L/min、反应器的质量空速为9.48 h-1、反应温度为310℃条件下,两种催化剂的甲苯选择性均超过99.9%,其中Pt/Ca（5）-Mg-Al-350催化剂催化甲基环己烷的平均转化率为98.0%,释氢速率为56.7 mol/gPt/h。而Pt/Mg-Al-3Si-350催化剂催化甲基环己烷的平均转化率为97.2%,释氢速率为56.3 mol/gPt/h。（3）通过比较发现,两种催化剂在330℃下的脱氢活性相当,而在290℃反应温度下Pt/Mg-Al-3Si-350的脱氢活性大于Pt/Ca（5）-Mg-Al-350催化剂。此外Pt/Mg-Al-3Si-350催化剂在310℃的反应温度和0.15 m L/min的MCH进料流速下,仍具有高达91.6%的MCH转化率和79.5 mol/gPt/h的释氢速率。
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