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单晶石墨烯拥有优良的物理和化学性质，以铜箔为衬底，CVD方法是实现其高质量大尺寸制备最具前途的方法。然而，目前实验上制备的石墨烯无论在质量还是尺寸方面都不能满足实际应用的需求，因此理清其微观生长机理、改进制备参数对于提高单晶石墨烯的品质具有重要的意义。采用基于密度泛函理论的第一原理计算方法，本文主要研究了石墨烯成核生长过程中过渡态CxHy团簇在铜衬底表面的吸附和生成行为。通过对此类碳氢团簇吸附能、与铜表面的距离以及结构特征的分析，得出以下结论：（1）基于C、H原子的CxHy小团簇在Cu(111)表面的形成研究表明，随着氢原子饱和度、氢原子个数的增大，CxHy团簇的形成能减小，碳原子与铜表面的平均距离增加，C-C键的平均键长呈增大趋势。然而，当生成的CxHy团簇具有空间对称结构时，在一定程度上打破了这一规律性。令人惊奇的是，形成的C3H4和C3H5对称团簇具有类似石墨烯的空间结构，这类结构可能在石墨烯的形成过程中起着重要的作用。（2）基于C、CHx的C3H4和C3H5团簇在Cu(111)表面的形成研究表明，当初始粒子不含CH3基团时，Cu(111)面上有相应的C3H4和C3H5团簇生成。当初始粒子含CH3基团时，Cu(111)面上并无相应碳原子数的碳氢团簇生成，但CHx基团之间的相互作用促进了CH3的分解，形成CH、CH2、C2H4等小型碳氢团簇分别独立吸附在铜表面的终态结构。此外，对称C3H4和C3H5团簇分别与CH基团结合形成C4H5和C4H6团簇的计算结果显示，与形成的C4H5相比，C4H6团簇的形成能更低，结构更稳定，对称性更高。在理论研究的基础上，对石墨烯的实验制备进行了初步探索。采用低压条件下的微波等离子化学气相沉积法，以CH4为碳源，在铜箔表面上生长单晶石墨烯。对铜箔的预处理实验表明：先进行10%的稀盐酸超声处理，再经过10V、3min的电化学抛光，最后在氢气环境下高温退火可以有效改善铜箔表面的粗糙度。原子力显微镜检测显示，经过以上预处理的铜箔最高凸起在10nm以下。本文设计了一套较为完备的微波等离子化学气相沉积石墨烯制备方案，在后续工作中，将以上述前处理的铜箔为衬底，展开单晶石墨烯的制备研究。