围绕分子磁性材料,论文开展了单分子磁体和自旋交叉配合物的结构和物理性能研究,以期合成高性能的单分子磁体,探索磁弛豫的影响因素,合成新颖的单分子磁环以及新型自旋交叉配合物并揭示自旋交叉行为的来源。我们合成了高有效能垒的稀土单分子磁体;探索了不同抗衡阴离子对磁弛豫动态学的影响;功能化了 Dy3单分子磁环;合成了新型自旋交叉金属液晶配合物。除此之外,我们还尝试将配合物分子沉积到基质表面,探索基质对配合物分子性质的影响。具体内容如下:（1）利用配体自身缩合,构筑了两例具有六角双锥配位构型的单核镝配合物。Dy3+在赤道位置的配位环境由配体缩合后的六个氮原子提供弱配体场而轴向位置则由三苯基硅醇氧负离子提供强配体场。磁性测试表明,两个配合物均为零直流磁场下的单分子磁体并且拥有很高的磁各向异性能垒,但是在低温区均有不同程度的量子隧穿弛豫行为。磁构分析表明不同的抗衡阴离子导致Dy3+的配位构型偏离理想D6h对称性的程度不同,从而导致配合物拥有不同程度的量子隧穿速率。（2）合理设计了一个双席夫碱配体,合成了四例双核镝配合物。通过改变晶格中的抗衡阴离子使Dy3+的配位环境发生微小变化,这种微小的变化直接影响了配合物的动态磁弛豫行为:配合物Dy2-Cl是零直流磁场下的单分子磁体;配合物Dy2-NO3和配合物Dy2-CF3SO3是磁场诱导的单分子磁体,最优磁场分别为600 Oe和500 Oe;配合物Dy2-ClO4在施加了最优磁场的情况下仅表现出慢磁弛豫行为。磁构关系的研究证明了更短的Dy-O键和更接近线性的O-Dy-O键角使Dy3+表现出更强的磁各向异性,从而拥有更好的单分子磁体行为。（3）将邻香草酰肼配体进行化学修饰,引入不同的化学官能团,合成了八例Dy3配合物。磁性测试表明所有配合物均具有抗磁基态和零直流磁场下的单分子磁体行为。对其中的五个配合物进行了磁各向异性轴的计算,计算结果表明三个Dy3+的磁各向异性轴首尾相连呈环形排布,证明了配合物为罕见的单分子磁环,揭示了抗磁基态的本质。进一步选择两个末端为C=C键的配合物进行了单晶硅（100）表面配合物分子的沉积工作。通过改变连接体烷基链的长度,调节了配合物分子与基质之间的相互作用,并比较了杂化材料与体相材料之间的性质差异。（4）引入长烷基链和C=C键官能团修饰席夫碱配体,合成了一例单核二价铁配合物。磁性测试表明,配合物在升温过程中表现出两步自旋交叉行为。变温结构测试揭示了两步自旋交叉行为的来源分别为热诱导的Fe2+配位环境的改变和升温过程中配体发生的构象异构化。利用变温DSC、XRD和POM等表征手段证明了配合物在更高温度范围内发生了晶体-液晶-液体的相转变,冷却后液晶相可以一直保持至室温。此外,对配合物进行单晶硅（100）表面的分子沉积工作证明了单晶硅（100）表面的配合物分子已经被氧化为三价铁配合物,并对氧化过程的原因进行了分析和讨论。