【摘 要】
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随着能源需求和环保意识的提高,清洁、可持续能源转换和存储技术的研究和开发受到了广泛的推动。而氢能由于具有用途广泛、可再生来源丰富等特点受到了大家的广泛关注,其中水裂解制氢因为制氢纯度高,在众多制氢方式中受到科研人员更多的青睐。在水裂解中的过程中,由于涉及一个四电子转移过程的半反应,导致反应的过程中存在过大的过电位、反应动力学较慢的问题,而降低反应中的过电位是解决析氧反应（OER）速率的主要问题之一
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随着能源需求和环保意识的提高,清洁、可持续能源转换和存储技术的研究和开发受到了广泛的推动。而氢能由于具有用途广泛、可再生来源丰富等特点受到了大家的广泛关注,其中水裂解制氢因为制氢纯度高,在众多制氢方式中受到科研人员更多的青睐。在水裂解中的过程中,由于涉及一个四电子转移过程的半反应,导致反应的过程中存在过大的过电位、反应动力学较慢的问题,而降低反应中的过电位是解决析氧反应（OER）速率的主要问题之一。因此,开发稳定、高活性的电催化剂对水裂解具有非常重要的意义。目前,贵金属氧化物RuO2/IrO2等具有优异的电催化活性在碱性介质中,但是由于储量匮乏且高昂的价格,使得其在实际的应用中无法实现大规模的应用。因此,在近些年的研究中,人们投入大量精力来开发低成本、地球富含、活性高且耐久性强的电催化剂来代替贵金属催化剂。本工作主要构建高效稳定的过渡金属镍铁基复合材料做为OER电催化剂材料。以普鲁士蓝类似物为模板设计并制备了负载在NF骨架上的双金属磷化物、生长在多壁碳纳米管上的镍铁基氢氧化物以及生长在石墨烯表面的镍铁双金属硼化物等功能复合材料作为电催化剂,并利用光电子能谱、扫描电镜、拉曼等通用表征手段来证实材料的微观形貌及其化学组成,并探讨了功能复合材料的OER催化特性,本论文具体的研究内容如下:1.采用简单的模板法制备相互交错的双金属纳米立方簇（NiFeP@NC）与NF三维骨架构建的具有层级结构的功能复合材料（NiFeP@NC/NF）。通过探究Ni、Fe金属的含量以及磷化的温度合成一系列的NiFeP@NC/NF复合材料并探究其电催化OER性能。通过研究表明:与粉体的NiFeP材料相比,NiFeP@NC/NF复合材料具有更为优异的OER电催化性能,这主要是因为普鲁士蓝类似物模板由于其特殊的结构特征,可以提供更大的活性比表面积和暴露更多的活性位点,而掺杂非金属杂元素可以改变金属复合材料的电子结构,从而改善催化剂材料的固有催化活性,构建的分层结构可加快反应过程中电子的传输、氧气气泡的扩散以及提高材料的稳定性。2.通过简单的水热法成功制备了分散在多壁碳纳米管上的镍铁氢氧化物（NiFe LDH/CNTs）,具有最优电催化性能的复合催化剂材料可通过探究碳纳米管的掺杂含量获得。性能的测试结果表明,经过优化后的NiFe LDH/CNTs复合材料,在1.0 M KOH水溶液中的OER催化活性,要远远高于纯的NiFe LDH纳米片和CNTs。在20 mA cm-2的电流密度下,NiFe LDH/CNTs复合材料的过电位仅为269 mV,而Tafel斜率则仅为59 mV dec-1。通过酸化得到的CNTs通常包括羟基、羧基等含氧官能基团,并使得碳管带有一定的负电荷,可与带正电的NiFe LDH纳米片发生相互静电作用,能够减缓NiFe LDH纳米片的团聚,使得材料暴露更大的活性比表面积。同时,CNTs的引入可以增强复合材料的导电性,能够加快反应过程中电荷的转移,进一步提高NiFe LDH/CNTs催化剂材料的OER催化性能。3.通过简单的水热,低温回流及硼化煅烧的方法制备了生长在硼掺石墨烯上的双金属硼化物（BC@NiB@FeB/rGO）。分别探索了石墨烯的掺杂含量和硼化的温度对材料性能的影响。结果表明所制得的最佳BC@NiB@FeB/rGO复合材料可在碱性介质中稳定工作20 h,BC@NiB@FeB/rGO复合材料具有242 mV过电位就可达到20 mA cm-2时电流密度,而Tafel斜率仅为61 mV dec-1。非金属元素的掺杂,改变了原有金属原子结构的电子分布,更利于活性物质的生成。同时,石墨烯提高了复合材料的导电性,复合材料中另外的催化活性中心是由掺硼的石墨烯所提供的。
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